氢氧化铁和羟基氧化铁催化相转化机理研究.pdfVIP

摘要 氢氧化铁和羟基氧化铁的催化相转化机理研究 摘要 铁氧化物广泛地存在于自然界，它们在我们周围的环境，乃至生物体中都发 挥着十分重要的作用。铁氧化物种类繁多，各物种的结构和稳定性各异，它们之 间存在着丰富多样的相转化。因此，有关铁氧化物的相转化特别是铁氧化物的还 原溶解过程的研究一直倍受关注。前期研究表明微量F《II)对Fe(0H)3凝胶的相转 化过程有显著的催化作用。本论文旨在研究低温、近中性条件下，Fe(II)离子存在 时Fe(OH)3凝胶以及各种羟基氧化铁的相转化过程。一方面为Fe(II)催化相转化理 论提供进一步的实验证据，另一方面由于自然界中还原性物质广泛存在，一些还 原性物质可将Fe(III)还原为Fe(II)，本论文研究体系与自然界中铁氧化物存在环境 有很大的共性，因此所得实验结果可为认识自然条件下铁氧化物的形成与相互转 化过程提供一些新的认识。本论文的主要研究内容包括： (1)研究了富sot2。离子环境中Fe(OH)3凝胶的催化相转化过程，考察了初始 pH值、相转化温度、Fe(0H)3凝胶的微结构以及升温速率等因素对相转化过程的 影响。结果表明：该条件下在Fe(OH)3凝胶相转化过程中只有旺．FeOOH和旺．Fc203 生成。相转化产物的种类主要取决于温度，t≤40℃时可生成纯相a．FeOOH，40 转化产物也有一定的影响。并用Fe(II)对Fe(0H)3凝胶的催化溶解机制和催化固相 转化机制合理地解释了实验结果。 (2)研究了富N03’离子环境中Fe(oH)3凝胶的催化相转化过程，考察了初始 pH值、相转化温度、微结构以及升温速率等因素对相转化过程的影响。结果表明： 该条件下Fe(0H)3凝胶的相转化与富s042’离子环境中的相转化有所不同。低温相 转化产物中除旺．FeOOH以外还形成了T．FeOOH。相转化产物的种类主要取决于 摘要 同时，初始pH值、Fe(0Hb凝胶的微结构和升温速率等因素对Fe(OH)3凝胶相转 化产物也有一定的影响。 (3)研究了微量Fe(II)存在时6．FeOoH的相转化过程。测定了相转化过程中液 相Fe(III)离子浓度的变化，利用IR、XI①、TEM等手段监测了相转化过程。结 果表明：在近中性环境中，微量Fe(II)对相转化过程有明显的促进作用，其催化 作用主要表现在两个方面，一方面通过催化6．Fe00H的溶解促进相转化过程，另 一方面催化了6．Fe00H的固相转化。 (4)研究了近中性环境中、沸腾回流条件下、微量F《II)离子存在时D．FeOoH 的相转化均有促进作用，但相转化速率明显低于6．FeooH和Fe(OH)3凝胶的催化 可能存在局部规整，且n。Fe00H的催化相转化机制和a．Fe00H的尺寸大小有关。 关键词Fe(OH)3凝胶；羟基氧化铁；Fe(II)；阴离子；催化作用：相转化 溶解再结晶；固相转化 II 摘要 Abstract Ironoxidesareof inourenvim啪entaIld impo岫ce biologicalf弧ctions，Which almosteXistinalloft11e aIldthediffbrent globalsystem．Thediversity s饥IctureaIld ofironoxidesrisetome intercoⅡversions themodyn枷icstability give complicated betweendifferent a钍entionhasbeen tome协msfo咖ations fomls．Thus，much paid betweendifrerent weIlasthereductivedi