纳米TiO2蒙脱土光催化剂制备及其催化降解偶氮化合物性能研究.pdfVIP

摘 要 纳米 TiO2 是一种宽禁带 n 型半导体，在紫外光照射下，具有良好的光催化降解有 机化合物的性能，但由于其在溶液中易团聚导致活性降低，难分离、不易回收重复利用 等缺点，在实际应用中受到限制。本论文采用国产天然蒙脱土（MTT）为载体，利用其 具有的层状结构和离子交换功能，将 TiO2 前驱物插入蒙脱土层间，一定条件下原位转 化为TiO2 ，制备了蒙脱土为载体的纳米TiO2 柱支撑蒙脱土 （Ti-MTT ）光催化剂，解决 了纳米TiO2 存在的难分离和易团聚的问题。 分别以钠基和钙基蒙脱土为载体，以 TiCl 和 Ti(OC H ) 为钛源制备了 Ti-MTT 光 4 4 9 4 催化剂系列样品。采用XRD 、TGA 、BET、SEM 和EDS 等手段对样品进行了表征，以 具有偶氮结构的甲基橙溶液为模拟染料污水，以样品对甲基橙的光催化降解率为指标， 考察了制备条件和催化条件对样品的晶型和晶化程度、孔容和比表面积、含量和粒径、 热稳定性以及光催化活性的影响，筛选出了具有较高光催化活性和热稳定性的 Ti-MTT 光催化剂样品，在紫外光照射下，对甲基橙的光催化降解率最高可达 95.7%，与 TiO2 相比提高了 3 倍，很好地解决了 TiO2 因在溶液中团聚导致的光催化活性下降的问题。 样品重复使用6 次后，对甲基橙的降解率仍可达80%，表现出较好的重复使用性。 样品对碱性绿、直接耐酸大红4BS 、碱性嫩黄O 等三种不同结构的染料均有较好的 光催化降解作用。其中对直接耐酸大红 4BS 和碱性绿的降解率最高约达 90%，表明样 品对染料的光催化降解作用具有一定的有广谱性。 研究中发现，影响催化剂活性的原因，除了应具有较大的孔容和比表面积及较高的 TiO2 含量以外，最重要的是样品中锐钛型 TiO2 的晶化程度，其晶化程度越高，催化活 性越好。 值得注意的是，样品在黄色和蓝色两种可见光的照射下，对甲基橙降解率最高可达 50% 以上，而且波长较长的黄色光照射时的催化效果好于波长较短的蓝色光，其原因有 待于进一步的研究。 研究中还发现，室温下，用紫外光直接照射盛于敞口烧杯中的甲基橙溶液 6h，甲 基橙的紫外－可见特征吸收峰基本消失，未发现在200nm～700nm 范围内出现新的吸收 峰。相同条件下，盛于密闭玻璃容器中甲基橙溶液的紫外－可见特征吸收峰强度却基本 不变。用紫外光直接照射三种染料溶液，降解效果为碱性绿＞碱性嫩黄O ＞直接耐酸大 III 红 4BS，尤其是对碱性绿的降解效果与甲基橙相近，而对直接耐酸大红 4BS 基本没有 降解作用。验证实验发现，相同条件下，向甲基橙和三种染料溶液中通入臭氧，20min 后，各染料的降解已基本完全。但是275nm 处的吸收峰强度却明显加强，而且在230nm 左右有新的吸收峰产生，可能是臭氧只氧化了甲基橙分子中的-N=N-键，而不能进一步 对碎片中的芳香环进行深度降解。而紫外光对甲基橙的降解产生的碎片在 200nm～ 700nm 范围内没有吸收，说明不仅仅是臭氧作用的结果，同时还有紫外光的协同作用， 有待于进一步研究。 关键词： TiO2 蒙脱土 柱撑 光催化 染料 IV Abstract Nanometer TiO 2 is a wide bandgap n-type semiconductor.Under UV irradiation, it has good property of photocatalytic degradation of organic compounds, however, its activity decreased because of its agglomeration in the solution a