稀土掺杂对纳米钡氧化镁载体及其负载钌基氨合成催化剂性能….pdf

第 30 卷 第 3 期 催 化 学 报 2009 年 3 月 Vol. 30 No. 3 Chinese Journal of Catalysis March 2009 文章编号: 0253-9837(2009)03-0218-05 研究论文: 218~222 稀土掺杂对纳米钡-氧化镁载体及其负载钌基氨合成 催化剂性能的影响 霍 超, 夏庆华, 杨霞珍, 骆 燕, 刘化章 浙江工业大学化学工程与材料学院, 浙江杭州310032 摘要：利用超声-共沉淀技术制备了一系列稀土与钡共掺杂的纳米氧化镁载体(RE-Ba-MgO, RE = La, Sm 和 Ce)及其负载的钌基 氨合成催化剂(Ru/RE-Ba-MgO). 通过氮气物理吸附、X 射线衍射、场发射扫描电镜、热重分析仪及 H2 程序升温还原等方法对 载体和催化剂进行了表征. 结果表明, Ba 在载体中的掺杂形式分为低温分解型 BaCO 和高温分解型 BaCO . 稀土的掺杂可明 3 3 显改变载体的表面形态及表面结构, 使载体化学与结构性能发生变化, 从而导致低温分解型 BaCO3 的相对含量发生变化, 进 而改变催化剂的低温活性. 在 10 MPa, 400 oC, 10 000 h− 1 的测试条件下, Ru/La-Ba-MgO 催化剂的出口氨浓度达到 65.49 mmol/(g·h), 比 Ru/Ba-MgO 催化剂活性提高了 66.3%. 关键词：稀土; 掺钡纳米氧化镁; 钌基催化剂; 氨合成; 超声制备 中图分类号：O643 文献标识码：A Effects of Rare Earth Doping on the Performance of Nano-Ba-Magnesia Supports and Ru-Based Catalysts for Ammonia Synthesis * HUO Chao , XIA Qinghua, YANG Xiazhen, LUO Yan, LIU Huazhang College of Chemical Engineering and Materials Science, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310032, Zhejiang, China Abstract: A series of RE-Ba-MgO supports were prepared by coprecipitating rare earth (La, Sm, and Ce) and barium under ultrasonic irra- diation, and the corresponding ruthenium catalysts for ammonia synthesis were prepared by the impregnation method. The physical and chemical properties of the supports