磁性核壳材料催化臭氧化水中对氯苯酚的研究.pdfVIP

[5] T. Joshi, et al. Micellizatio and Interactio of Anionic and Nonionic Mixed Surfactant Systems i Water. Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects. 2005, 260 (1): 209-215 S01-228 磁性核壳材料催化臭氧化水中对氯苯酚的研究 赵东媛，马子川，邢胜涛* （河北师范大学化学与材料科学学院 石家庄 050024） 多相催化臭氧化技术可以有效的降解并矿化水中的难降解有机污染物，并且对环境友 好，近年来在水处理领域受到了广泛关注。多相催化臭氧化技术所采用的催化剂主要为金属 氧化物 （如铝、铁、锰和钛的氧化物）和多孔材料负载的金属氧化物，其中纳米尺寸的过渡 金属氧化物表现出最好的催化性能，可以有效提高臭氧的利用率和难降解有机物的矿化率。 但是这些催化剂很难从水中分离，限制了该技术的实际应用。近年来，磁性纳米材料由于兼 具纳米效能和易于磁力分离的特点，成为水处理领域的研究热点。 多相催化臭氧化的反应机制是臭氧在催化剂表面分解生成强氧化物种，然后将水中的有 机物氧化去除。催化剂的活性与其表面性质密切相关。本文通过氧化沉淀的方法在磁性四氧 , 化三铁纳米颗粒外包覆了一层锰钴复合金属氧化物 ，以对氯苯酚为目标污染物，研究了其 催化臭氧化性能。 如图 1 所示，在单独臭氧氧化的条件下，对氯苯酚溶液的总有机碳 （TOC ）去除率仅有 29%，而加入催化剂后可以显著提高有机污染物的矿化率。其中 FCM 表现出最好的催化活 性，在反应时间内 TOC 的去除率可达到 94% 。并且该催化剂具有很好的稳定性，在循环使 用 7 次后仍具有很好的活性。 Fe O 、FC 、FM 和 FCM 的比表面积分别为 37.1、99.2、70.9 和 76.1 m2 g-1 。同Fe O 相 3 4 3 4 比，核壳材料由于具有多孔层级结构从而具有更大的比表面积。此外，虽然 FM 和 FCM 的 比表面积相似，但它们的活性明显不同。一般认为固体催化剂在水溶液中的活性与其表面电 荷性质密切相关。FM 、FC 和 FCM 等电点分别为 2.0 、1.4 和 1.1，其活性则是 FM FC FCM ，说明电负性表面更有利于臭氧的分解。这是由于臭氧具有亲电性，更易与电负性较 强的活性位反应。 445 1.0 0.8 0 0.6 C O T / C O3 O 0.4 T Fe3O4 FM 0.2 FC FCM 0.0 0 10 20 30 40 50 60 Time (min) 图 1 不同材料对对氯苯酚 TOC 去除率 10 ) 0 v m 1 2 3 4 5 6 7 8 ( l