短孔道Pd%2fZr-Ce-SBA-15催化剂的制备及其VOCs催化性能研究.pdf

硕士论文 摘 要 本文针对传统有序介孔氧化硅材料SBA-15因孔道长而不利于物质的分子扩散以及 容易引起孔道堵塞的问题，选用三嵌段共聚物P123作为模板剂，正硅酸乙酯作为硅源， 介孔材料Zr-Ce．SBA．1 进行表征和评价。以短孔道ZCS为载体，采用乙醇还原法、等体积浸渍法、乙二醇还 原法三种不同方法制备载钯型催化剂，考察不同负载方法对催化剂结构、活性组分存在 状态及分布等的影响。以甲苯催化燃烧为模型反应，分别考察采用不同负载方法制得的 载钯型催化剂的催化性能，并对比研究短孔道载体对催化性能的影响，同时考察催化剂 的稳定性并对其催化甲苯燃烧反应动力学进行初步探讨。实验结果显示： 1．ZCS呈现规则的六方板状形貌，介孔孔道方向与六方板面垂直，孔道长度大约在 400～500nm之间，仅为传统长孔道SBA．15的1／3左右。ZCS保留着规整的二维六方介 孔结构、高比表面积(805In2·g。)、大孔容(1．03 cm3-g以)以及较大的孔径(9．2nm)。胃蛋白 酶的吸附实验表明相比传统长孔道SBA一15，短孔道ZCS具备更强的传质、吸附能力。 2．不同负载方法对催化剂的形貌基本无影响，对催化剂的结构、活性组分的分布具 有一定的影响。其中采用乙醇还原法制备的催化剂保持着高度有序的介孔结构以及较窄 的孔径分布，钯物种以PdO形式均匀分布在介孔孔道内，晶体粒子较小(5～6rim)。 3．短孔道Pd／ZCS系列催化剂对甲苯均具有良好的低温催化燃烧性能，并且与长孔道 Pd／SBA．15系列催化剂相比，相同系列的Pd／ZCS催化剂均具有更为优越的催化活性。 这主要归因于ZCS较短的孔道有利于物质的传质。 4．催化剂的制备方法、反应空速以及反应甲苯浓度等条件均对催化剂的甲苯催化性 能有影响，排序如下：乙醇还原法制得的催化剂乙二醇还原法制得的催化剂等体积 浸渍法制得的催化剂；低空速条件中空速条件高空速条件；800ppm甲苯浓度 1200ppm甲苯浓度。 5．乙醇还原法制备的P北CS催化剂催化甲苯燃烧反应可以用Eley．Rideal机理解释， 反应为一级反应，活化能和频率因子分别为63．38kJ／mol和8．43x107S～。 关键词：有序介孔氧化硅；短孔道；六方板状形貌；钯；甲苯；催化燃烧 Abstraet 硕士论文 Abstract ConventionalSBA-15 hasafibrousmacrostructure．Moleculardiffusion usually through the mesochannelsand thechannelsarethemainconcernwhen lengthy poreblockagealong these thesematerialsfor and toovercome applying adsorptioncatalysis．Inorder drawbacks， we to shortchanneledZr-Ce—SBA-1 materials而tll proposesynthesis 5(ZCS)mesoporous was a routewithout hexagonalmorphologies．ZCSsynthesizedthroughhydrothermal platelet mineralacids PluronicP123asa orthosilicateasa additionof