粗粒化分子动力学-力场开发与应用.pdfVIP

摘要 粗粒化分子动力学(CGMD)方法以其特殊的多尺度穿越性，近年来在介观尺 度的模拟研究领域受到了越来越多的重视。在本文中，我们采用粗粒化分子动力 学方法对两亲性磷脂DPPC分子在水中的自组装过程进行了研究，在此之后又研 究了温度敏感性高分子PNIPAM粗粒化力场的提取方法。 在对两亲性磷脂分子自组装过程的模拟研究中，以水中孤立的磷脂小球为初 始态，研究了不同磷脂分子数目下的分子自组装行为。模拟发现，随着磷脂分子 数目的增加(从100到576)，依次形成三种平衡态结构(球形胶束、盘状胶束 和囊泡)。当磷脂分子数达到216时，形态发生分裂，具有相同磷脂分子数的小 球在相同条件下形成两种不同的平衡态结构(盘状胶束和囊泡)，连接两种结构 的中间态为杯形胶束结构，两种平衡态出现比例随着磷脂分子数目的增加呈规律 性变化。在磷脂球演化前期，分子初始排列模式决定了磷脂分子的两种自组装行 为。通过分析胶束能量变化和结构特点，提出了基于Helfrich膜弹性理论的杂化 模型，并成功解释了模拟结果。通过对模型参数的拟合求解，获得相关结构的性 质参数，并提出一种利用喷雾法制备磷脂小囊泡的实验方案。 Boltzmann 在对PNIPAM粗粒化力场的开发研究中，利用IBI(Iterative 中，采取在一次迭代运算中对键长、键角、二面角和非成键四种相互作用同时进 行修正的优化策略。通过对所得的粗粒化力场进行可靠性检验和跨温度测试，表 明IBI方法是一种提取粗粒化分子力场的有效方法，可以重现全原子模型的分布 函数和高分子体系的静态结构特征。但是将该力场在不同的温度下进行计算时， 却无法得到相同温度下的重现精度，表明IBI方法确定的粗粒化分子力场在温度 穿越性方面存在缺陷。 关键词： 粗粒化，DPPC，自组装，IterativeBoltzmannInversion，PNIPAM ABSTRACT molecular with Coarse-grained its multiscale dynamics(CGMD)method special hasattractedattentionsinmesoscalesimulationfield．Inthis crossingability many thesis，we theCGMDmethodto theself oftheDPPC applied study assembly process moleculesinwater．After that，we the ofthe investigated coarse-grainilagprocedure forakind polymersystem ofthermo—sensitivePNIPAM． polymer Inthesimulationof anisolated study behavior,with lipids’self-assembling lipid inwaterastheinitialstate．wesimulatedthe behaviorofthe droplet