Pd%2fCeO2-TiO2催化剂上CO选择氧化反应DRIFTS研究.pdfVIP

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2017-08-21 发布于安徽
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Pd%2fCeO2-TiO2催化剂上CO选择氧化反应DRIFTS研究.pdf

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第2l卷增刊分子催化 V01．21．Suppl． 2007年8月 JOURNAl，OFMOI。ECUI。ARCATALYSIS(CHINA) Aug． 2007 1 文章编号：PC一086 梁飞雪叩，朱华青3，秦张峰。，王辉4”，王国富。，王建国丑“ 100049) (’中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室。太原030001：‘中国科学院研究生院，北京关键词：Pd／Ce02-Ti02，COPROX，DRIFTS。CO选择氧化以氢气为燃料的质子交换膜燃料电池气相色谱在线分析。反应评价前催化剂经过在线低 oC， (PEMFC)操作温度低、效率高、无污染，具有较温还原(LTR)预处理：Ar气氛中升温到500 oC，切换纯好的发展潜力。然而，通过重整制取的氢气中均含切换空气氧化1h，在Ar中降至150 有CO，易造成Pt电极中毒、降低电催化活性。作H2还原lh，然后再切换Ar吹扫lh并降至室温， ml／min。为获取PEMFC氢源的关键技术，氢气中微量CO气体流速均为50 的选择氧化脱除成为近年来催化领域研究热点之 1．3DRIFTS表征一。在前期工作中I¨，我们发现Pd／Ce02．Ti02具有样品的红外漫反射在线表征采用Thermo公司良好的CO低温氧化催化活性，并对其反应机理进的Nicolet380型漫反射红外光谱仪，MCT／A检测行了相应探讨。在此基础上，本文考察了器(液氮冷却)，分辨率为4cm～。催化剂用量约 40 Pd／Ce02一Ti02催化剂上氢气中CO选择氧化 mg，将样品池密封后进行原位预处理、吸附和 (PROX)反应，并结合红外漫反射光谱(DRIFTS) 反应。样品的预处理过程包括：在Ar气氛中升温对催化荆表面CO吸附和氧化进行了系统研究。到500oC，切换20．0％02／Ar于500oC氧化30min， 50 50 1实验部分再切换至Ar后降至1oC，切换5．0％H2／Ar在1 oC还原30rain，再切换成Ar在该温度下吹扫30 1．1催化剂制备 ml／mjn。 min后将至25℃，气体流量均为30 Ce02．Ti02复合氧化物载体以TiCl4和 2结果与讨论 Ce(N03)3·6H20为前驱体采用溶胶．凝胶法1121制备。 2．1 载体经压片、破碎至40目至60目，用PdCl2水溶PROX反应性能液等体积浸渍制得Pd／Ce02-Ti02催化剂。其中选择氧化活性较低，136．6 Ce02．Ti02的Ce／Ti摩尔比为0．20，催化剂Pd含量 oC时CO才开始转化为为1．0叭％。