从Pd纳米溶胶出发制备Pd%2fCe0.5Zr0.5O2催化剂与其表征研究.pdfVIP

第十六届全国稀士催化学术会议论文集 2009年7月 中国·济南 卫婷，刘立成，何洪‘，訾学红，戴洪兴 (北京工业大学环境与能源工程学院，北京100124) 摘要：本文首先采用超声膜扩散还原法制备出金属Pd纳米溶胶，然后从Pd纳米 溶胶出发，采用不同方法制备出系列纳米Pd／Ceo．5Zro502催化剂．采用TEM观察 Pd纳米粒子的形貌，采用N2删脱附，XRD，TPR和ICP对Pd／CeosZros02催化 剂进行了表征，并考察比较了各催化剂对CO+02的催化活性差别，结果表明先制 备Pd纳米溶胶，再负载于Ceo 5Zro．502载体上的方法制得的催化剂金属负载量较 低，但是其活性最高，CO在150℃就能完全转化，催化剂的CO低温活性与较高 的金属分散度和较低还原温度的活性Pd物种有关．这种催化剂制备方法为在提高 催化荆活性的同时降低贵金属用量提供了可能． 关键词：Pd纳米粒子；纳米催化剂；CO氧化 中图分类号：0643．3 文献标识码： A 文章编号： 三效催化剂是汽车尾气污染物催化转化的核心材料，主要以1-A1203为载体，添加铈锆 等助剂，以贵金属(Pt、Rh、Pd)为活性组分。随着汽车保有量的增加，由三效催化剂所 消耗的贵金属用量和价格也不断攀升，减少贵金属用量，成为降低三效催化剂成本的迫切需 求。采用传统的浸渍法制备负载型贵金属催化剂时，具有制备过程影响因素多、金属在载体 上分布不均匀(不能控制)等缺点【ll。如果首先采用纳米合成技术制备出贵金属纳米溶胶， 然后从溶胶出发制备纳米贵金属负载型催化剂，则可以有效控制金属纳米粒子在载体上的形 貌、尺寸，改善活性粒子在载体表面上的分散情况，降低贵金属用量，调控反应催化活性。 本文对从Pd纳米溶胶制备Pd／Ceo5Zro．502催化剂进行了研究。 1．实验 1．1样品制备 I．1．1金属Pd纳米溶胶的制备 采用自主研发的超声膜扩散还原新方法【2】制备Pd纳米粒子，实验装置示意图如图1所 示。Pd(N03)2．6H20与保护剂PVP搅拌配制成4mM的水溶液并通过蠕动泵(300r／min)形 成循环，由平流泵控制还原剂NaBH4溶液的加入速率1．0mL／min，通过膜扩散反应管加入， 制备粒径均匀的Pd纳米粒子胶体。 1．1．2Pd／Ceo5Zro 502催化剂的制备 按照1．0wt％负载量制备Pd／Ceo M 5Zro．502催化剂。仍然利用超声膜扩散反应装置，用1 的稀氨水将制备好的Pd纳米溶胶的pH值调节为7，然后加入30mL浓氨水(】5M)搅拌 9M 均匀并通过蠕动泵形成循环，将一定量ZrO州03)2，Ce(N03)3按摩尔比例1：l配制成0．1 的水溶液，由平流泵控制通过膜扩散反应管加入到上述溶解了氨水沉淀剂的Pd溶胶中，发 ’基金项目：国家自然科学基金项目20833011)资助 作者简介：卫婷(1985．)女，湖北十堰，硕士研究生；研究方向：纳米科技与工业催化 +通讯联系人(E-mail：)hehong@bjut．edu．cn(Prof．HongHe)． 25 第十六届全国稀t催化学术会议论文集 2009年7月 中国·济南 生沉淀反应。将反应后产物陈化．过滤．洗涤，550℃灼烧，得到Pd／Ce05Zro 502催化剂。这种 在Pd溶胶中原位沉淀铈锆氧化物载体制得的催化剂样品记为MI。 分别采用超声膜扩散反应装置制备出Pd纳米溶胶和无定形的Ce(OH)4／Zr(OH)4胶体， 充分搅拌30rain后过滤．洗涤，550℃灼烧，得到Pd，Ceoszro 502催化剂，