H-ZSM-5催化乙烯直接制丙烯反应的探究.pdfVIP

第十一届全国青年催化会议论文集 文章壤号：PD-057 H．ZSM．5催化乙烯直接制丙烯反应的研究· 林宝敏，张树利，张庆红，王野¨ (厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005) 关键词；乙烯，丙烯，H-ZSM-5，微孔分予筛 丙烯是重要的有概诧羔蘸料，近年来，隧着聚露烯秘环氧蓠烷等产最需求的增长，对丙烯的 需求快速增加Il】。目前丙烯工业化生产主要有石脑油等蒸汽裂解、重质油的催化裂解、丙烷脱氯 及乙烯，丁烯歧化等反应。开拓制丙烯的新途径具有重要意义。最近，有蹶篇论文先后报道，从己 量水的存在下，催化乙烯二聚得到丁烯，丁烯再与乙烯歧化反应得到丙烯，丙烯最高收率为32．6％。 本工作针对乙烯直接制丙烯反应，系统地考察了不嗣结构及酸性的微孔分子筛如HX、HY、 性较低，褥H．zSM-5具有较好活性，逶过调变反应条肄，也可获褥42％的露烯选择燃和24。4％ 的丙烯收率．NH3-TPD表征表明较强的酸性有利于反应韵进行。 l。实验 MCM．22转l和疆磷铝分子筛|麓按文献方法合成，通过Ⅺ国表征证实所合成分子缔的结构与文献 一致。钠拟分子筛在硝酸铵溶液中予75oc交换3h，反复3次，干燥过夜，羁焙烧制得氢型分子 辩。分子辩的酸性采用NH3．骶田进行表征。 采用常压固定床微型反应装置实施乙烯催化转化反应，催化剂0．10 oc g，用N2和锄于550 预处理1h，再用N2吹扫30min．降温后通反应气．乙烯分压为lO．1kPa。运用两台气相色谱在 线检测反应产耪。 2．结果与讨论 to at Table1 zenliIesfortheconversionofethene 450℃‘ Catalytic propene pa晌册黼∞of garboB hofdata． withmorethenfive hydrocarbons benzene),l 10)资助项目 。国家自然科学基金(206253 ”E-mail：wangye@xmu．Mu．硼 豫-373 纂十一羁全匡毒霉催诧会议论文集 oC时，乙爝 饿，但活性较低。由表l可知，H．zSM一5其有最好的活性j}羹适宣酶丙烯选择性；450 明该反应需要酸性。 如图l所示，HY(2。8)和糙Ⅺ1．3)在205oc附近有低滋的NH3脱酣峰，归淄子]蟠-13物理吸附 或吸附在弱酸位；310 近，均有两个较明显豹脱附峰，高温NH3脱附峰在387 oC和297 oC，高于其他 NH3脱附峰是一个凼200 oC两峰组成的宽峰。而H．ZSM．5(38)贝U在423 多的强酸童。结合催化性能的结果，我们认为乙烯直接转化为丙烯的反应是酸催化反疲，具有较 强酸性位的分子筛有利于乙烯的转化。 住 f 弧 盯 8毂 ∥蚺 、 穗、≯ 6呶{ f＼ 博 ．I．I●，。 肖c