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离子液体中U022+与TBP配合物的电化学和光谱研究
王悦，褚泰伟木
北京大学化学与分子工程学院，放射化学与辐射化学重点学科实验室，
北京分子科学国家实验室，北京100871
离子液体作为蒸汽压低、不易燃、热稳定强、溶解性高、导电性相对较好、温度较低的
绿色溶剂在核燃料后处理中广泛使用。而其电化学窗口相比一般有机溶剂要宽，导电性较好，
所以适宜作为电化学过程的介质。目前已有关于在离子液体中用有机配体与六价铀酰形成配
位化合物，改善铀酰的电化学性质，得到比较稳定的铀的配合物的研究。并且可以通过电化
学还原U(VI)一U(V)的反应得到U(V)的化合物。
30
20
10
《
乓 0
．10
．20
．30
．2．O ．1．5· ．1．0 ·0．5 0．0
E，V
VS．Ag／Ag+
图1．O．01M BmimCl／BmimNTf2，(b)O．4MTBP／Pyl4NTf2，
U02(C104)2在(a)0．4M
(c)0．4MTBP／N4川NTf2，(d)0．4M
TBP／BmimNTf2体系中的循环伏安曲线。温度：318K，扫描速度：O．05V／s
VS．Fc／Fc+，相
化学循环中观察到了可逆的氧化还原反应过程。氧化还原中心电位达到．0．752
对于Cl。配合物的电位明显向正方向迁移约300mV。随着扫描速度的增加，样品的电化学峰
电流的比值Ipc／Ipa值保持不变，证明电化学的还原产物比较稳定。随着配体浓度的增加，
电化学曲线逐渐接近可逆状态，在配体倍数达到10倍以上时，可以达到铀酰和配体的完全
配位。
05
04
O3
O2
01
OO
O1
380 400 420 440 460 480 500
九，nm
M MTBP,
图2．U02(C104)2(O．02M)与(a)0．4BmimCl，(b)0．4
(c)无配体在N4111NTf2的紫外吸收光谱。温度：298K，婷340．510nm；
通过与U02C142的特征紫外吸收光谱的对比，验证了U022+_TBP为四配位的结构，并且
证明U02(TBP)42+是呈D4h的对称结构。荧光光谱的结构与紫外光谱对应，呈镜像对称。在
配体倍数较低时，光谱随配体数变化有一定的形态和位置的变化，配体倍数达到8倍以上时，
光谱不再变化。光谱相比电化学更快达到铀酰与TBP的完全配位是因为电化学过程中存在
价态的改变，需要更高浓度的配体己达到配位平衡。
本研究为铀在离子液体中的电化学性质及其应用奠定了一定基础，便于离子液体中核燃
料后处理的进一步研究。
24
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