2﹪Mn%2f5﹪Na-%2c2-WO-%2c4-%2fSiO-%2c2-催化剂上甲烷氧化偶联制乙烯反应动力学地研究.pdfVIP

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2017-08-14 发布于安徽
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i 2Un／5％Na=W04／8 Oz催化剂上甲烷氧化偶联制乙烯反应动力学的研究闽亮王晓来 (中冒科学院兰州化学蜘囊研究所曩基台咸与选择氯化酉索重点实验宣。兰州730000) 自从1982年Keller发表了甲婉氧化偶联制乙烯的开创性工作的论文后“1，甲烷氧化儡联受到了广泛关注，目前已开发了数千种催化荆．其中也呻川跚tm／si仉倦化剂移礓性能6 优良的催化卉寸之一，具有较高的活性、选择性和优是的稳定性．本文对在该倦化；Rf上甲烷氯化儡联反应的动力学行为进行了研究．『实验采用石英管积分周定床反应器，床层部分内径8m，内有一外径为3∞石英管．可插入一铠装热电偶以准确控制反应温度．根据内外扩散效应考察结果．实验采用缔分的40-60 目催化jRf和气流线速度大于2．5ce／sec即可消除内外扩散效应的影响．分别为3、4、5、6时涌出C转化率(】()与接触时间(t)的关系(圈2)． ^30 一40 兰25 善30 ；20 至 i 1 5 i 20 ％】0 - ：10 g 5 U 0 I) 0 0．【15 【l 1 0 I 5 0 2 0 25 0050 1 0．15 0 2 02503 T(Ⅲ) 1(sec) 罔】不同接触耐问的甲婉转化率用2不同接触时间的甲烷转化年 2 tite Con conllct l C0nofCHdtdifferentcoill2cttimc Fig ofCH．¨diffcre=E Flg 4 0I (tcmp．020’C．c“0 2E 12s) tcH。IO，5．c1 采用衄螋方程拄【厶法，将积分实验数据进行徽分处理，结果表明-相同娩t比和相同温 T。+Dt……(1) 度下．每组实验的x-t关系，可用方程(1)来衰选；X=At、毋t。+C 每组X-t实验数据可拟合褥一曲线方程．再用求曲线方程导致自g方法求出曲线在不同接触时间Ir处的斜率。用此辩率乘以每次试验反应钧中甲烷的浓度。印褥甲烷转化速度r．将甲烷转化速度r按幂函数形式与甲烷、氧气的分压进行关联．其衰选式为一 r：廿。W………………………………(2)．式中Pl、Pt分别代衰甲烷和氧气的分压，用试验测得的动力学数据对式(2)进行等温回归，估算出动力学◆敷(衰1)． iC evaJuated Table1 ValuesofkiDet parameters Temp． Parame