丙烷选择氧化反应中钼基催化剂动态结构探究.pdfVIP

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2017-08-14 发布于安徽
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丙烷选择氧化反应中钼基催化剂动态结构研究+ 麴丘伊晓东毕盈翁维正万惠霖厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学系厦门361005) 丙烷选择氧化制丙烯、丙烯醛(酸)等化工产品是低碳烷烃优化利用的重要催化课题。这类反应中普遍存在的问题是烷烃的高效活化(高活性)和定向转化(高选择性)很难兼得。因此搞清楚有关催化剂的体相和表面结构，特别是反应条件下催化剂的活性表面结构．对于准验技术应性能下的动催化剂反应性能评价在连续流微型反应装置上进行。反应物和产物用气相色谱在线检测。原位共焦显微拉曼光谱实验采用自制的原位共焦显微拉曼池，在LabRamI型(Dilor，降至室温(r,t．)。随后切入He吹扫气相O，，再于室温下将各气体分别切入原位共焦显微拉曼池。实验中， 995％)，C3H。 (99．999％)，He(99 Rotaflex (99．9％)。XRD实验在Rigaku D／Max．CX光粉末衍射仪上进行．Cu Kct(X=O ESCALABMK．11型x光电子能谱 Kct。仪上进行，Mg 一享一pI∞；勺cmco 催化剂反应性能评价结果表明 (图1)．在4000C以下． Js-∞coo 出明显的丙烷氧化性能。当反应温 ratU 度从4000C升高到5000C时，较高的 Tempere(℃) 丙烷转化率和高的丙烯选择性被检 of Fig．L Catalyticperformance 测到，此外还有一定量C：一含氧有 forselectiveoxidationof MoOj AgM002P04 机化合物生成。这表明在400—5000C propane 图1AgI^oo』Ⅺp8003催化剂的丙烷选择氧化性能主要表现出选择氧化丙烷的功能。剂在C，Hs／(3二／N：气氛中的原位共焦显微拉曼光谱图。从中可以看出，在催化剂中存在MoO，国家基础研究规划项目IGl999022408 190一二种Mo物种的拉曼峰。当反应温度升至5000C时，催化剂的结构因在不同的气氛中而异： Van