PdAg合金和氢相互作用的正电子湮没研究.pdfVIP

04 9thNationalConferenceonPositronAnnihilation 潦 PdAg合金与氢相互作用的正电子湮没研究 ‘ 左 翼，郑水男，周冬梅，杜恩鹏，袁大庆，段 晓，王朝辉。朱升云 中国原子能科学研究院，北京，1024130 一、引言 氢能源是21世纪的重要能源。金属氢化物是一种新型的能源和氢输运材料。金属氢化 物不仅可以作为贮氢材料和输送氢的载体，还是一种电能、机械能、化学能和热能转换的功 能材料，有广泛的应用前景11 是一种有潜力的能源材料，也是一种重要的聚变堆材 科，有厂tL991用前T。PdAg 料。本工作采用正电子湮没方法，在77-295K温区和氢浓度为0-0.35范围，系统地研究 了PdAg合金与氢相互作用随温度和氢浓度的变化。正电子湮没寿命方法从原子尺度研究材 料的微结构，对材料微结构十分敏感，能够研究材料结构变化的最初始阶段及发展过程，得 到材料宏观性能变化的微观机制121 二、实验 Pdo.75Aga2s合金样品采用氢气保护下的溶解压锭法制备。溶解压锭过程反复2-3次， 以保证样品的均匀性。然后将Pdo.75A90.25锭辗压成厚度为Imm的薄片。Pd0.75Ago.u薄片在 氢气保护下退火，保证样品晶格的完整性，消除辗压在样品中产生的缺陷。实验样品大小为 1OmmxIOmmxImm。待充氢的Pd0.75Ag0.25样品清洗后放入充氢系统充氢，四组实验样品的 氢浓度x分别为0,0.1,0.2和0.35. 正电子湮没寿命测量采用快一快符合正电子湮没寿命谱仪。谱仪时间分辨为210ps。实 验测量中采用Na正电子源，源强为8x1护Bqo测量时二块相同样品和源形成三明治夹心 结构。每组样品在77K,150K,210K和295K四个温度点进行了正电子湮没寿命测量。温度控 制精度好于士IK.每个寿命谱总计数为06.I 实验测量的正电子湮没寿命谱用LT程序拟合 13).除源成分外，用二寿命成分拟合，拟合参数为:1tie、工:(11+几-1)。拟合优度好于1.3, 三、结果和讨论 图一是PdAgH:中正电子湮没短寿命成分;1随温度和氢浓度的变化，图二是正电子湮 没长寿命成分?:随温度和氢浓度的变化。由图可见，在未充氢的样品中只有一个短寿命成 分下1，样品充氢后有两个寿命，除短寿命成分:1外，出现一个长寿命成分T:。在实验误 差范围内::不随温度和氢浓度变化，这是正电子在PdAgH;中的体寿命。对所有T;求平均， 得到，1=125.8(21)ps。由图二可以看到，长寿命成分::不随温度变化，而随氢浓度增加而 变大，其相对强度12同样不随温度变化，但是随氢浓度增大而减小。由于氢在晶体材料中的 溶解度很小，充的氢很容易在晶界等处析出，形成氢气泡。:2是氢气泡捕获的正电子湮没 的寿命，随氢浓度增加::变大，表明氢气抱尺度随氢浓度增加变大。而12随氢浓度增大而 减小，表明充入的氢主要使氢原子聚团增大氢气泡的尺度、而浓度减小。我们充氢是在室温 下进行的，在室温时材料中的氢是很活泼的，氢扩散和晶界析出等主要发生在这个时候，氢 气泡就在这个时候形成的。温度降低只能使氢的活动冻结，不引起氢气泡尺度和浓度的变化， 所以长寿命成分:2及其相对强度12不随温度变化。短寿命成分下;不随温度变化，表明在 77K到室温的温度范围PdAg合金没有发生结构相变。 氢脆及其机理是一个受到广泛关注的问题。氢脆微观机理有多种不同的观点，先后提出 了氢气泡引起氢脆的模型4[1，固溶氢致脆模型[5-61氢复合体模型171，应力诱发氢脆模型18[1 氢弱化裂纹尖断的原子结合键、促进位错形核和裂纹同空位合并模型191等。我们的实验数据 支持了氢气泡引起氢脆的微观机理。 采用正电子湮没寿命测量方法在 77-295K温度、0-0.35氢浓度范围研究了 .中国核工业集团公司基金 (项目号4160资助项目 簇麟 第九届全国正电子谱学会议 侧络. Pda.7sAgo.23Hx氢化物合金。短寿命成分;，是自由正电子湮没寿命，不随温度和氢浓度变化， 表明PdAg合金没有发生结构相变。长寿命成分:2是氢气泡捕获的正电子湮没寿命，T2 及其相对强度12随氢浓度增大分别增大和减小，表明T:随氢浓度增大氢聚集成的气泡的尺 度增大而浓度减小。实验结果