抗甲醇Pd-Co氧还原催化剂的研究.pdfVIP

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2017-08-14 发布于安徽
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抗甲醇Pd-Co氧还原催化剂的研究.pdf

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2BP-010 抗甲醇Pd-Co氧还原催化荆研究索艳格庄林’陆君涛武汉大学化学与分子科学学院武汉430072 甲醉的渗透问题是制约直接甲醉烘料电池(DMFC)发展的一个重要因素.甲醉渗透不仅降低了燃料的利用率，而且渗透过来的甲醉在阴极放电，产生混合电势，降低阴极催化剂的效率.为了降低由于甲醉渗透导致的电池性能损失，目前有两种解决方案:I、研制具有低甲醉渗透率的固体电解质膜;2、研制新的阴极催化剂，这种催化剂既不催化甲醉的电氧化过程，同时其自身也不会受到甲醉的毒化，并且具有较高的氧还原催化活性. Pd在政性介质中对甲鲜氧化几乎没有活性，所以尝试将Pd用作DMFC阴极催化剂逐渐引起研究者的兴趣[1-31.但Pd对氛还原的催化活性较低，引入Co.Ni.Fe等助催化剂可能是提高其氧还原活性的一种有效措施[2-31.本文探讨助催化荆Co的引入对Pd的氧还原活性的影响， Pd-Co/C催化剂的制备采用没漪法.过程如下:VulcanXC72破黑浸泡催化荆前驱体PdC12的稀盆酸溶液或一定比例的PdC12与CoC]2-6H20的稀盆酸溶液;经过超声分散与电磁搅拌得到栩状混合物，在空气中烘焙干燥;在2000C氮气氛下还原. 对所制备的催化剂进行XRD测试考察催化剂的粒度，结果如图1所示.可以看出，随着C。含量的增加，催化剂粒度明显变小.20wto/gPd/C的粒径约为Ilnm，加入3wto/r5wto/a的Co后，催化荆粒径减小至约3nm. Co含1t增至7wt%,粒径变得更小(从XRD图上难以估算)。 n ‘ 七、一的 ‘ 20.t肠 Pd ︸ . u 17w1% Pd.3.1% Co ︸ 15,t% Pdsw1% C, w%311 Pd.7w1X C0 ，-一尸一，--，一，-一甲-， 10 20 30 40 50 60 70 80 幼0 100 2e/0 图1Pd-Co催化剂的%RD图 Fig.IXRDpatternsforPd-Cocatalysts 将所制催化剂分散在。.05wt%Nafion溶液中制成墨水，定量滴加到玻碳电极表面，在室温下、02饱和的H,SO,溶液(0.5m)中考察催化剂的氧还原催化活性.测量采用旋转团盘电极，转速为1600rpm,线性电势扫描速度为5MV/s. 初步的电化学测试结果如图2所示，对比单位Pd质量的氧还原电流密度，发现((17wM/.Pd+3wt%Co)/C *庄林教授，35.Izhunag@whu.edu.cn，主要研究领城:燃料电池相关材料与电催化本工作受国家973项目(TG2000026409)、国家863项目(2002AA517030),国家自然科学荃金20433060, 和教育部新“世纪优秀人才支持计划.资助 636 2BP-010 - 一 ~，网，.月...，闷~护 ‘‘~~~~~~~，，，，.. ‘. ‘户.，.. 的活性明显高于(20wt%Pd)/C的活性;但_(l5wt0/.Pd+5wt%Co)/C只在较大极化下略优于(20wt%Pd)/C