新颖结构稀土钙钛矿催化剂的合成与催化氧化性能研究.pdfVIP

第十八届全国稀土催化学术会议论文集 P-24 新颖结构稀土钙钛矿催化剂的合成及催化氧化性能研究 * 朱永法 ** 清华大学化学系，北京 100084 关键词：稀土，钙钛矿，催化氧化 催化氧化技术在能源高效利用、环境污染物治理等领域具有广泛的应用。稀土钙钛矿复 合氧化物由于性质稳定、廉价、无毒，是目前研究较多的催化氧化/燃烧催化剂。但由于钙钛 矿纳米颗粒催化剂高温易烧结，导致比表面和活性大大降低，其实际应用受到一定限制。因 此，高活性、高稳定性新型催化材料研究是催化氧化技术走向实用化的重要途径之一。本研 究工作重点集中在新型稀土钙钛矿催化剂的结构控制与其稳定性、催化性能研究。 采用水热法在 240 oC 控制合成了 La0.5Sr0.5MnO3 立方结构催化剂。系统研究了水热条件对 La0.5Sr0.5MnO3 的形貌、结构的影响。研究表明，在高碱度（≥20M KOH ）和240 oC 条件下， 水热反应 24 h ，可以得到纯相La0.5Sr0.5MnO3 立方结构催化剂；用 CH4 和 CO 氧化作为探针反 应，研究了 La Sr MnO 立方体的催化氧化活性；并采用 LRS 、CO-TPD、TPO、H -TPR 手 0.5 0.5 3 2 段，表征了催化剂晶体结构、吸附/ 脱附性质。研究表明，与常规纳米颗粒催化剂比较， o La0.5Sr0.5MnO3 立方体催化剂具有很高抗烧结能力；长时间反应（600 C，48 h ）后，保持了良 好的甲烷燃烧活性；而常规纳米颗粒催化剂发生严重烧结，活性大幅度降低。 采用组合方法（以碳纳米管为模板，以金属盐的柠檬酸溶液为浸渍前驱体），合成了 LaSrCuO /纳米线。通过 TEM、HRTEM 、XRD 等表征手段，研究了柠檬酸、碳纳米管对纳米 4 LaSrCuO4 形成的影响。结果表明，在碳纳米管与柠檬酸共存条件下，形成了纯相 LaSrCuO4 纳米线。CO 催化氧化反应实验表明，与常规纳米颗粒催化剂比较，长时间（48 h ）高温焙烧 750 oC ）后，LaSrCuO 纳米线具有很高抗烧结能力，保持了良好的催化活性；而常规纳米 （ 4 颗粒催化剂发生严重烧结，活性大幅度降低。 研究了该类催化剂的催化机理和发光机理，揭示了其构效关系。研究表明催化剂的形貌、 结构对反应分子的活化、催化剂的热稳定性具有重要作用。 参考文献 * [1] Fei Teng, Shuhui Liang, Buergen Gaugeu, Ruilong Zong, Wenqing Yao, Yongfa Zhu ; Journal of Catalysis 2007, 250, 1-11. * [2] Fei Teng, Shuhui Liang, Buergen Gaugeu, Wenqing Yao, Yongfa Zhu ; Applied Catalysis A 2007, 328, 156-162 ** 通讯联系人(Tel: 010 6278 7601, E-mail: zhuyf@tsinghua.edu.cn) 144