焙烧温度对Ni3V2O8催化剂丙烷氧化脱氢性能影响.pdfVIP

第2l卷增刊 分子催化 V01．21，Suppl． 2007年8月 JOURNALOFMOI．ECULAR Aug． 2007 CATAI,YSIS(CIIINA) 文章编号：PD-100 焙烧温度对Ni3V208催化剂丙烷氧化脱氢性能的影响木 董国良，照日格图·· (虑蘩占颇范大学化学与环境科学学院天然气化工与材斟科学实验室，呼和浩特010022) 关键词：焙烧温度，Ni3V208，丙烷，氧化脱氢 钒基催化剂足对丙烷氧化脱氢制丙烯反应研 2．2焙烧温度的影响 究较多的催化剂体系之一。在Mg．V．0、 图2为不同温度焙烧得到催化剂上丙烷转化率 Ca．v．oIII、Zn．V．0、Pb．V．012lGa．V．Ot3J以及稀 与丙烯选择性关系图。从图中可以看出，随着焙烧 土系列的Ln．V．014‘5]催化剂体系中，与钒结合 温度的升高，丙烷转化率恒定时，丙烯选择性增加。 金属的性质和比例不|J时，所得到催化剂的结 构、物理、化学性质和催化性能也不同。我们 的研究结果表明，Ni—V．o催化剂在丙烷氧化脱烧催化剂上丙烯选择性依次为62％、66％、69％、 氢反应中，具有良好的催化性能，Ni，V208为73％，丙烷转化率为10％时，丙烯选择性依次为 活性相Io‘7】。本文较系统地研究了焙烧温度对 37％、55％、61％、68％。由XRD谱图结果可知， Ni3V208的形成及其有关物理化学性质和丙烷 焙烧温度越高，Ni3V208催化剂结晶度越好，这说 氧化脱氢性能的影响。 明内烯选择性与Ni3V：!()8物椎鲤构以及晶化秆搜?￡j．关。 1催化剂的制备 不I一温度焙烧催化剂H2．TPR研究结果见图3。 从图3可以看出，在400℃．900℃的温度区问内， 将硝酸镍与偏钒酸铵溶液按3：2(摩尔比)均 Ni3V208催化剂上只出现了一个还原峰，随着焙烧 匀混合，加入一定量的草酸，超声波分散30min， 温度升高，还原峰对应的峰位置向高温lx=偏移。结 然后，80℃水浴蒸于，120℃干燥12h，350℃焙烧 合催化剂活性结果发现还原峰的温度和丙烷的起 2h，取出研磨。所得样品分为四份，在500℃、600 始转化温度有对麻关系，随催化剂焙烧温度的升 ℃、700℃和800℃焙烧2h，制得催化剂，分别记 高，反应体系中丙烷起始转化的温度升高。在500℃ 为T500．c、T600c、T700c、Tsoo℃。 焙烧的催化剂上，丙烷250℃时就开始转化：在600 2结果与讨论 ℃焙烧催化剂上，丙烷300℃时就开始转化：在700 2．1催化剂的BET和XRD结果 催化剂的比表面积数据列于表1。由表1可见， 随着焙烧温度升高，催化剂的比表面积逐渐降低。 当焙烧温度由600℃升高到700℃时，比表面积降 低更为显著。这可能是焙烧温度的升高，使催化剂 烧结，团聚，导致比表面积降低。XRD实验结果表 明(图1)，该系列催化剂均在35．817、43．916、64．029 221 出现衍射峰，经核对与JC．PDS194卡对应，可 以判断得到了组