稀土复合金属氧化物对甲烷燃烧催化性能.pdfVIP

第十六届全国稀土催化学术会议论文集 2009年7月 中国·济南 稀土复合金属氧化物对甲烷燃烧的催化性能 石冰洁1，崔梅生”，杨鹏程1，杨东1，白守礼”，罗瑞贤1 1北京化工大学，北京100029 2北京有色金属研究总院有研稀土新材料股份有限公司，北京100088 摘要：以甲烷催化燃烧为目标反应，考察了催化材料Cuo．08ZrxCel．xos的催化活性，研究了 催化材料中锆含量、制备方法及焙烧温度对催化活性的影响。结果表明，Cuo．08ZrxCel-x05催化 材料对甲烷燃烧反应呈现出较高催化活性，并表现出一定的耐温性．800℃焙烧后 Cuo，osZrxCel_x06的催化活性高于CuoosCe05。随着催化剂中锆含量的改变，催化材料的活性改 变较大．当锆含量x--0．4时，该催化材料表现出最高活性．本文还对该催化材料和Cu008CeOs 催化材料在不同焙烧温度下的活性进行了比较． 关键词：稀土硷属，复合氧化物，甲烷燃烧，催化性能 中图分类号：0643．2 文献标识码： A 文章编号： 甲烷催化燃烧由于具有高效、环保、稳定的特点，已成为当前新型能源利用技术的研究热点，随着 我国工业的发展，人们对环保意识的不断提高，催化燃烧技术的研究更具有重要的现实意义。甲烷分子 的稳定性和构型的高度对称性(键能：435KJ／mol，键长：O．1lnm)，决定了其燃烧温度高于一般的烃 类燃烧温度，所以甲烷燃烧反应通常被作为评价催化剂高温活性的探针反应。贵金属(PtPd)虽然有 着优良的低温催化活性，但其耐热性较差、价格昂贵和资源有限，这决定了其难以实用化pj，故目前该 领域的研究目标是开发非贵金属甲烷燃烧催化剂。我们在对二元催化材料体系(CuxCeOs，X=0．01，0．02， s)， 0．04，0．06，0．08)的活性进行评价的基础上IlJ，掺入ZrO研制了三元催化材料体系(CuoosZrxCel-xO 研究结果显示该材料既具有CuO／Ce02材料的低温高活性，同时又充分发挥了氧化锆的高温稳定性【2J， s催化材 使材料高温焙烧后的催化活性较CuO／Ce02催化材料有了很大改善。本文考察了Cuo08ZrxCel．xo 料对甲烷燃烧的催化活性、铈锆比及焙烧温度对催化活性的影响，筛选出最佳铈锆比和合适的前躯体焙 烧温度，并对样品的粒径分布进行了分析。研究该三元催化材料的合成和催化性能有一定的新颖性，加 之我国稀土金属资源丰富，所以该催化材料的研究对提高天然气燃烧效率、除去挥发性有机废气(VOCs) 和研究甲烷的固体氧化物燃料电池有着广阔的应用前景【j，4J。 1实验部分 催化材料的制备 (1)本文采用柠檬酸络合法制备Cuo08Zr。Cel．xO 水溶液按计量比混合，按一定比例加入柠檬酸，搅拌使其完全溶解，于80C水浴中加热并连续搅拌直至 产生溶胶，迅速将其转入此前已经在120℃下加热的容器中，溶胶迅速发泡，形成蓬松多孔的凝胶前驱 体，干燥2h，然后置于马弗炉中分别在650℃及800℃下焙烧4h。用此法制备X=0．2，0．4，0．6，0．8的 s催化材料。为了对比催化活性，用同样方法制备CuoosCeO催化材料。 Cuo．08Zr。Cel．。O (2)为了进一步比较Cuo．08Zr。Cel．xOs和Cuo08Ceos的催化活性及耐温性，本文还采用溶胶．凝胶 6催化材料，记为Cuo．osCeO (S01．Gel)法制备了Cuo．osCeO 按计量比溶入一定量的乙二醇中，调节pH值为1~2，于60C水浴中加热并连续搅拌直至产生溶胶，加 入少量去离子水，并老化3h，生成凝胶。120℃干燥12h，然后置于马弗炉中650℃下焙烧4h，得到 Cu008Ce06粉体‘51。 作者简介：石冰洁(1972．)，女，籍贯：吉林长春，学位：硕士，职称：副教授，研究领域：分离和催化 基金项目