Y型银催化剂宏观动力学研究.pdfVIP

第 43卷 第 1期 化 学 工 程 Vo1．43No．1 2015年 1月 CHEMICALENGINEERING(CHINA) Jan．2015 Y型银催化剂宏观动力学研究 梁汝军 ，李建伟 ，李金兵 ，陈建设 (1．北京化工大学 化工资源有效利用国家重点实验室，北京 100029； 2．中国石油化工股份有限公司北京北化院燕山分院，北京 102549) 摘要：采用磁力搅拌内循环无梯度反应器，在2．1MPa，202．9—257．2oC和气体摩尔分数 C2H415．13％一34．61％， O22．27％m8．22％，CO20．57％ ．0o％(余为N2)及抑制剂 1，2-C2H4C120．15×10～--2．44×10 条件下，对Y型 银催化剂上乙烯环氧化合成环氧乙烷的宏观动力学特性进行了系统实验研究，在前人银催化剂动力学研究成果的 基础上构建了适用于Y型银催化剂的双曲型宏观动力学模型方程，并运用单纯型法对动力学实验数据进行了非线 性参数估值。统计检验结果表明：该模型方程 良好地吻合了实验结果 ，并通过检验证明其是适宜和可信的。从结 果可知 ，该体系环氧化主反应表观活化能为86．698kJ／mol，完全氧化副反应表观活化能为 110．57kJ／mol。 关键词 ：银催化剂 ；乙烯；环氧乙烷；环氧化；动力学 中图分类号：TQ032．41 文献标识码 ：A 文章编号：1005-9954(2015)叭-0051一D4 DoI：10．3969／j．issn．1005-9954．2015．01．012 M acrokineticsofepoxidation ofethyleneoverY-typesilvercatalyst LIANGRu-jun’，LIJianw·ei，LIJin-bing，CHENJian-she (1．StateKeyLaboratoryofChemicalResourceEngineering，BeijingUniversityofChemical Technology，Beijing100029，China；2．YanshanBranch，BeijingResearchInstitute ofChemicalIndustry，ChinaPetroleumChemicalCorporation，Beijing102549，China) Abstract：Themacro-kineticexperimentsontheepoxidationofethylenetoform ethyleneoxideoveracommercial Y—typesilvercatalyst，werecarriedoutinagradientlessreactorwithinternal—recycleundertheoperationconditions of2．1MPa，202．9-257．2℃，gascomposition(molefraction)C2H415．13％-34．61％，O22．27％一8．22％，CO2 0．57％-7．00％(remainderisN2)and1，2-C2H4C120．15×10～-2．44×10-6．Thehyperbolatypemacro—kinetic modelsofrY—typecatalystweredevelopedonthebasisofthepreviousstudies．Furthemr ore，bymeansofNelder— meadmethod，theparametersofthekineticmodelswereestimatedrespectively．Thestatistical testshowsthatthe macro—kineticmodeldevelopedhereofrY—typecatalystnotonlyagreeswellwiththeexperimentalresults，butalso ishighlya