柠檬酸在富勒烯表面吸附的分子动力学模拟的研究.pdfVIP

第六届垒目环境化学大会 环境监删及毒理 柠檬酸在富勒烯表面吸附的分子动力学模拟研究 孙倩1。2，陈景文2，盛连喜P (1东北师范大学城市与环境科学学院，长春，130024，2工业生态与环境工程教育部重点 实验室，大连理工大学环境学院，大连，116024) 纳米材料的大量生产与使用，使其不可 MD结果表明，4种不同形态柠檬酸均 避免地释放到环境中，对环境和生态健康产 被很好地吸附到cs。表面，属于物理吸附。 生风险”J。纳米粒子在水中的悬浮稳定性决 在MD模拟的最后100 ps，体系势能的变化 定其环境迁移特性和毒理效应。已有研究表 率小于3％，说明体系达到平衡(图1)。柠 明，溶解性有机质rDoMl可以影响纳米粒子檬酸到cs。的径向分布曲线均有一个明显的 在水环境中的悬浮稳定性“J。然而DOM种峰，峰所处的位置即为柠檬酸质心与cs。质 类众多，通过实验方法研究成本高、难度大。 心的最可几距离，不同形态柠檬酸到cs。的 因此有必要采用计算模拟的方法预测DOM 径向分布曲线差异不大(图2)。 对纳米粒子悬浮稳定性的影响。 c6。一也o t 在纳米材料的合成过程中，柠檬酸作为 稳定剂被使用，其可以吸附在纳米材料表面 。s。一Pz“ 辩 进而控制纳米材料的大小和形貌。柠檬酸是 cs。中酣 撼 自然界中普遍存在的一种三元酸，可以作为 DOM类似物，在不同pH条件下它可以有4 q。一产 7毽 种不同形态。本文以富勒烯(Cs。)为模型 Z ≮ 纳米粒子，采用分子动力学(MD)方法， u 2 4 8 1u rrA、6 模拟不同形态柠檬酸在富勒烯表面的吸附。 图2柠檬酸质心到Cs。质心的径向分布图 MD模拟在具有三维周期边界条件的盒 不同形态柠檬酸与c。。之间相互作用能 子中进行，采用COMPASS力场，范德华相 的计算结果表明：4种形态柠檬酸(H3Cit， 互作用采用Lelmard—Jones势。MD模拟前用 H2Cit，HC舻和Cit’)与C6。之间的相互作 能量最小化优化松弛体系的构象，然后在 92，一505，一4 65 用能分别为一5 93和一4 NvT系综下进行500 ps的MD模拟，设介 kcal／mol，且它们组间存在显著性差异(P 电常数为78来模拟隐性水环境。 005)，柠檬酸与c6。之间相互作用主要是范 德华作用，静电相互作用很大程度上被水屏 蔽了。模拟结果表明，随pH升高，柠檬酸 在富勒烯表面吸附能力减弱。 参考文献