保护剂对Pt%2fC%2fFN疏水催化剂氢-水交换反应催化性能的影响.pdfVIP

E．放射化擘应用 保护剂对Pt／C／FN疏水催化剂氢．水交换反应催化性能 的影响 侯京伟，胡胜，熊亮萍，翁葵平，罗阳明 中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川绵阳621900 氢．水液相交换反应(LPCE)是氢同位素分离的重要方法，是含氚废水处理、 含氚重水提氚和升级的一条有效途径，疏水催化剂在LPCE中起关键性作用。各 种疏水催化剂中P们／惰性载体被认为是最具发展潜力的一种疏水催化剂，Pt／C 催化剂制备方法对疏水催化剂的催化性能有很大影响。 本工作发展了一种新的高分散度Pt／C催化剂制备方法，以异丙醇作为分散 剂和还原剂，在无保护剂以及分别以乙酸钠、羟基乙酸钠、柠檬酸氢二钠为保护 剂的条件下制备了Pt／C催化剂，在不同加热速率条件下制备了以羟基乙酸钠为 保护剂的Pt／C催化剂，并用XRD、TEM对催化剂进行了表征。再将Pt／C催化 剂与PTFE(聚四氟乙烯)混合负载于泡沫镍上，制备疏水催化剂，研究保护剂对 催化活性的影响。实验结果表明： (1)以乙酸钠、羟基乙酸钠、柠檬酸氢二钠为保护剂及无保护剂的催化剂Pt粒子 粒径较小，且在碳黑载体上分布均匀性好。可能是因为保护剂中的RxCOO-与被 还原的Pt结合，产生的电荷效应和空间位阻效应作用抑制了Pt的团聚，避免了 金属粒子的碰撞长大。 粒径分别为4．O、3．4、3．0nm，说明随着加热速率增加，Pt粒子平均粒径呈减小 趋势。加热速率大时体系中还原反应迅速发生，产生的Pt原子以爆发性成核的 方式形成大量的晶核，使成核与生长两个阶段得以分离，统一的生长可以造就尺 寸大致相同的纳米粒子。同时成核阶段反应物被大量消耗，使形成的Pt晶粒没 有更多的Pt原子供其生长，从而获得粒径较小的、分散性好的Pt纳米粒子。 (3)在气体流量为5L／rain条件下，加入保护剂使疏水催化剂的催化活性提高约 12％。保护剂的加入使得催化剂上Pt粒子的粒径减小、表面积增加，由于表面 原子数增多，表面原子配位不足，形成许多悬空键，具有不饱和性质，使这些原 子具有高活性，很容易与其它原子结合，以致纳米粒子具有高表面能、高表面结 合能，从而提高催化活性。