硼氧小分子在铂团簇表面吸附的密度泛函研究.pdfVIP

第 26 卷第 2 期 中 国科 学 院 研 究 生 院 学 报 Vol . 26 No . 2 2009 年 3 月 Journal of the Graduate School of the Chinese Academy of Sciences March 　2009 ( ) 文章编号 2009 硼氧小分子在铂团簇表面吸附的密度泛函研究 刘 　丽 　刘付轶 　韩聚广 　盛六四 ( 中国科学技术大学国家同步辐射实验室 , 合肥 230029) (2008 年 5 月 15 日收稿 ; 2008 年 6 月 2 日收修改稿) Liu L , Liu FY , Han J G, et al . BO molecule adsorbed on platinum clusters : A density f unctional investigation. J ournal of the Graduate School of the Chinese Academy of Sciences ,2009 ,26( 2) :194～202 摘 　要 　利用杂化密度泛函B3L YP 方法 ,研究了硼氧小分子在铂团簇的表面吸附体系 ,研究 的物性涉及不同自旋下团簇的几何结构 、稳定性 、电子结构 、解离能和平均原子结合能等. 计 算结果表明:BO 两种原子作为一个分子整体吸附于铂团簇表面 ,其吸附方式随团簇尺寸的变 化而变化 ; 自然布居和 Mulliken 布居显示 , 电荷由铂原子转移到BO 分子整体. 此外 ,解离能和 平均原子结合能表明四重态 Pt BO 的基态结构具有最大的相对稳定性. 4 关键词 　团簇 , 电荷转移 ,表面吸附 ,稳定性 中图分类号 　O64540 1 　引言 过渡金属团簇与小分子的相互作用在材料科学 、纳米技术 、催化 、高温化学等领域担当着越来越重 要的角色. 所以,近年来过渡金属团簇与小分子相互作用的研究已经成为人们关注的热点 ,其中 ,小分 子 CO 、CO 、CN 、H 、O 及其离子形式与过渡金属团簇的研究在实验及理论上 已有大量报道[ 1～4 ] . 如 2 2 2 [ 1] ( ) ( ) Grnbeck 等 用密度泛函方法 DFT 对 NOn 吸附在 Agn n = 1～8 团簇的结构和能量 , 以及频率特性进 行了研究 ,发现NO 吸附于团簇的顶部 ,而NO 和NO 倾向于形成桥式构型 ,在被吸附分子团簇的频率 2 3 [2 ]