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第2l卷增刊 分子催化 V01．21，Suppl． JOURNALOF 2007 2007年8月 MOLECULARCATALYSIS(CHINA) Aug． 文章编号：PA-OM 含氮杂环化合物催化烃类的选择氧化· 全新利t，徐杰一 (a中科院大连化学物理研究所。大连116023) 关键词：选择氧化，烃类化合物，邻菲罗啉，氧气 论文报道一种由邻菲罗啉(Phen)和N．羟基邻域中一类重要的转变过程【l-3】。用氧气作氧源进行氧 化反应具有廉价、清洁及对环境有好等优点，是当 苯二甲酰弧胺(NHPI)及助剂组成的非金属催化体 系；将该有机催化体系用于烃类化合物的选择氧化 前的研究热点之一【¨l。如图l所示，我们以四氢萘 过程时，反应转化率高，产物选择性好。 为模型底物考察了不同催化剂组合的催化氧化性 能。 l四氢萘的催化氧化 烃类催化氧化反应是石油化工和精细化工领 ∞ ∞OH+∞O+∞ 图l四氢萘的催化氧化反应 结果发现，当仅使用Phen或NHPI做催化剂时，高达83％，且产物四氢萘酮的选择性达到了85％(见 反应转化率只有5％或18％，当采用“NHPI．Phen” 组合进行催化反应时，转化率为25％；当使用 NHPI．Br2作催化体系时，产率均不超过25％。 “NHPI．Phen-Br2”组合催化四氢萘氧化时，转化率 表1使用不同的催化剂组合催化四氮萘的氧化反应‘ MPa,时 。反应条件为：ImL四氢萘，7．5m01％NHPI，2．5m01％Phen，2．5m01％Br2，10mLCH3CN溶剂，02压力=O．3 间=2h，温度=70。C；b反应结果经过GC和GC．MS分析，其中转化率是采用1,2一二氯苯作内标计算所得。 对氯乙苯和金刚烷的氧化反应时，也得到了不错的 2不同烃类的催化氧化 氧化结果，见下面反应式所示。 将上述非金属催化体系“NHPI．Phen．Br2”用于 ‘自然科学基金资助项目 ¨通讯联系人：徐 杰；E-mail：—xuiie国d—ico．ac．cn MC．92 全新利等：含氮杂环化合物催化烃类的选择氧化 增刊 Ho丫 tPHN丫。 一一 一一 |l ● 『| 03MPa ～嘲-Phen-B_r．z4=-75．c．． ．＼∥ ＼∥ 57一NH，P=-Phen-一Br2’鳟+琳晗+Q 2h审+审 。c-03MPa．2h “晶…N r9a qO“H 3结论与展望 and Scientific PrinciplesApplication，Wor