NiO-ZrO2-Al2O3催化剂的制备方法对其催化性能的影响.pdfVIP

精细石油化工 第27卷第6期 34 SPECIALITYPETROCHEMICALS 2010年11月 NiO—Zr02一A1203催化剂的 制备方法对其催化性能的影响 李 凝 陈俭省 蒋锡福 刘金聚 (桂林理工大学化学与生物工程学院，广西桂林541004) 摘要：以共沉淀法、柠檬酸络合法、水热合成法及浸渍一沉淀法分别制备NiO-ZrO：一A1：0。催化剂，并以XRD， BET，TPR，TPD等对催化剂的晶相结构、表面积、表面性能等进行了表征。实验结果表明，以水热法制备的 催化剂其比表面积较大，Ni0的分散度大于其他方法所制备的催化剂。各种催化剂在CO：重整CH。反应中 均有较好的催化活性，以浸渍沉一淀法所制备的催化剂稳定性较好，于800℃反应150h后，CH．和CO：的转 化率保持在88％和90％。 制备方法 关键词：NiDzr02一Al：0。 二氧化碳 甲烷 中图分类号：TQ426．6文献标识码：A 随着现代工业的飞速发展，C0。的排放量日 反应中也表现出较好的稳定性。笔者基于提高催 益增多，人们面临能源紧缺和环境污染两大挑战， 化剂稳定性，采用共沉淀法、柠檬酸络合法、水热 加快天然气开发和温室气体C0：的转化研究成 合成法和浸渍一沉淀法分别制备了NiO-ZrO：一 为催化学者的一个重点领域，倍受人们关注。其 中CO。重整CH。制备合成气(H：／CO)是C0：转表征了催化剂的晶相结构、表面积、表面性能等。 化和CH。利用的一条重要途径。一方面降低温 同时以CO。重整CH。为探针反应考察了催化剂 室气体，改善环境质量，另一方面C0。重整CH。初活性和稳定性。 制备的合成气中H。／co的比率小于1，可用于1实验部分 F-T合成，因此具有广泛的应用前景。但是制约 1．1试剂和仪器 该反应工业化的主要问题是催化剂的稳定性，研 所用试剂均为分析纯，广州试剂厂。 X’PertPRO B 究表明，贵金属Pd、Ru、Rh等n~4]催化剂具有较 X衍射仪，荷兰PANalytical 好的活性和抗积碳性，但成本较高，工业应用受到 V公司；TP一5000多用吸附仪，天津先权公司； 限制。Ni基催化剂具有贵金属一样的初活性，也 ST一2000B型比表面积与孑L径测定仪，北分集团公 是最有可能实现工业化的催化剂，但是其稳定性 司。 较差，在反应过程中容易烧结、团聚及积碳而失 I．2催化剂的制备 活。李凝等[5]在负载型纳米Zr0：／Al：O。复合载共沉淀法：称取一定量的硝酸铝、硝酸锆、硝 酸镍，用蒸馏水溶解。待溶解完后加入适量的尿 体上负载单层分布的Ni0催化剂在800℃温度 下反应100h后，催化剂的活性基本保持不变。 素和聚乙烯醇，搅拌均匀。然后放入90℃水浴锅 李春林等[6]制备催化剂的方法影响催化剂的催化 中，恒温搅拌10h后，蒸至粘糊状，微波干燥，于 性能，其中水热合成法所制备的催化剂虽然积碳 马弗炉中600℃焙烧6h，得到试样记为Ni—Zr— 量较大，但消碳能力也较强，表现出较好的稳定 Al—gc。 性。还发现微乳化法制备的Ni／Al。0。催化剂在 收稿日期：2010—03—30；修改稿收到日期：2010一09一01。 甲烷部分氧化反应中抗积碳能力大于浸渍法所制 作者简介：李凝(1970一)，博士，副教授，主要从事多相催化 ‘方面的研究。E-mail：lining@glite．edu．cn。 备的