水滑石衍生复合氧化物上N2O催化分解与研究.pdfVIP

水滑石衍生复合氧化物上N20催化分解研究 张玉婷 (延庆县环境保护局 102100) 摘要：本文以不同类水滑石前驱物和其高温焙烧衍生复合氧化物为研究对象， 考察了其衍生复合氧化物的N20催化分解活性。恒定二价与三价阳离子比为 样品进行结构分析。考察了不同Zn—Mg比例对材料前驱物及其衍生复合氧化物 组成和结构等方面的影响。研究了系列ZnxM93．xAIO催化剂的N20催化分解性 能，同时探讨了反应条件，如N20浓度、空速等因素对催化剂活性的影响。 实验结果表明：所有前驱物材料均能形成完整的层状水滑石结构；经高温焙烧后 形成了以Zn-AI尖晶石为主相的复合氧化物，且Zn掺杂有助于促进尖晶石相的 变化和N20浓度变化对Zn2MgAIO催化活性影响不大。 关键词：N20，类水滑石，衍生复合氧化物，催化分解 1前言 1．1引言 氧化亚氮也叫一氧化二氮，俗称笑气，分子式为N20，是一种无色、有微弱甜昧，具有 一定麻醉作用的气体。它也是温室气体之一，能够吸收紫外线，对地球辐射平衡的影响排在 氧化业氮6％，氟氯碳化物则占了24％)。N20的另一个特性是它在大气中停留的时问(生命 期)相当长，达到120年(--氧化碳的生命期为50～200年，甲烷12～17年，氟氯碳化物为 102年)。且一旦进入大气，几乎无法回收，只有靠自然过程让它逐渐消失。由于在大气中 的长生命期的影响是长久的而且是全球性的，从地球任何一角落排放至大气的分子，在它长 达120年的生命期中，有机会邀游世界各地，影响各地的气候。即使，人类立刻停止所有的 人造的排放，从工业革命之后，累积下来的仍将继续发挥它们的温室效应，影响全球的气候。 因此研究N20的催化消除显得十分重要。 按照目前人们所掌握的N20全球平衡知识来看，应该来源于自然界和人为活动。多数 是天然生成的：土壤微生物尤其是在热带土壤中以及在海洋中的氮化和脱氮活动生成了大气 中的大部分氧化亚氮；类似的反应也使废水处理装置周围的氧化亚氮浓度升高；硝酸盐肥料 被微生物分解后也会使农场周围的氧化亚氮浓度升高。但仍有三分之一的氧化亚氮是人为生 成的：工业过程中生产硝酸和聚酰胺时，氧化亚氮是一种副产品；矿物燃料、生物体以及废 弃物的燃烧也会生成氧化亚氮；汽车的尾气中也发现了氧化亚氮(还原氮氧化物时，氧化亚 R9 氰作为二次乍成物)。工qk苹命前．在大气中的背荒浓度一直保持在270ppbv，进八工』p社 2％m 会．浓度逐年增加，尤其是20世纪中末期增长尤为迅速，以每年约0 3％的速度增加， 随着人们环保意识的不断增强，研究有效控制向大气中排放的方法已是f分必要的。 №n拘 则m ¨ {％ 农业 圈I-IN20来源(欧洲I帐1998的平均值) 1．2研究水滑石及其衔牛物的意义 同时人们还无法做到从控制捧放源方面来彻底解决氩氧化物的污染问题，蛙佳的解决途 径之一则是催化消除法．高效催化剂的研究和开发划是解决问题的关键。催化分解消除法 由于高教且无二次污染．因此成为人们研究的热点。目前已得到广泛研究的催化剂有复台金 属氧化物和金属阳离子交换沸石分子筛型催化荆．但是由于它们术身固有的缺点使其商业化 的可能性很小。 $Kannan等首次把粪水滑石热分解产物作为催化剂来催化分解N20．取得了蟊好的催 化效果。水滑石由于其具有特殊的结构和化学性质，使其不但具有离子交挟性，而且还具有 孔径可调变的择形吸附催化性能．成为fl前该领域县有巨丈应用潜力的新材料。 】3本评题的研究重点 已有文献报道通过co、Ni、zn和Fe、Cr、Mn分别取代水滑石中的Mg和Al形成不同 类水滑石具有较好的N20分解活性．其中ZwM舭l水滑石衍生氧化物相对具有较好的N20 催化分解性艋。但zn含量对催化性能的影响、zn在催化体系中存在状态和作用、zn的最 佳取代最及反应条件0屯O浓度，空速等)对N20催化分解行为的影响仍未完全清楚，这正是 奉