SBA-15介孔分子筛负载型过渡金属催化燃烧脱除乙腈废气.pdf

V01．32 高等学校化学学报 No．12 2011年12月 CHEMICALJOURNAL0FCHINESEUNIVERSmES 2849～2855 SBA一15介孔分子筛负载型过渡金属 催化燃烧脱除乙腈废气 曹 宇，陈标华，张润铎 (北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室，北京100029) 摘要制备了具有规则孔道结构和较高比表面积的sBA一15介孔分子筛，采用真空旋转蒸发法将过渡金属 (cu，co，cr和Mn)负载到sBA—15表面，得到负载型过渡金属催化剂，并将其用于含氰废气催化燃烧的实 验中，考察了其催化活性．催化剂的理化性能通过x射线衍射(xRD)、氮气吸附一脱附、透射电子显微镜 (TEM)、H：-程序升温还原(TPR)和x射线光电子能谱(xPS)等手段进行了表征．活性评价结果表明，在乙 化剂对乙腈废气的脱除具有最佳的乙腈催化燃烧活性和氮气选择性，当温度高于350℃时，乙腈的转化率 接近100％，而氮气产率高达80％左右． 关键词sBA—15介孔分子筛；乙腈；催化燃烧；铜；催化剂 中图分类号0643 文献标识码A 文章编号0251m790(2011)12-2849聊 乙腈是一种含氮挥发性有机化合物，主要来源于化工厂的废气排放，如果未经处理就将其排放到 大气中，势必造成环境的污染和生态平衡的破坏，并可能引起人畜的中毒死亡．因而，必须严格按照 国家制定的排放标准采取有效的治理，以实现其无害化排放．催化燃烧法由于具有起燃温度低、无二 次污染、余热可回收利用、操作管理方便、运转费用低等优点，引起了人们的广泛关注¨，2J．通过选择 高效的催化剂，可在氧气的参与下，将有害的含氰废气转化为无害的氮气、二氧化碳和水．sBA．15介 孔分子筛具有较高的比表面积、规整的孔道结构和良好的水热稳定性，因此，在催化领域具有广阔的 应用前景．近年来，将某些金属或其氧化物负载到sBA一15孔道中制备高分散、高活性催化剂己成为研 究的热点J．本文采用旋转蒸发法将2％(质量分数)的过渡金属负载到sBA—15分子筛上制成负载型 行了微区结构和表面化学特性的表征，旨在探讨催化剂理化性能与选择性催化燃烧性能间的关系． 1 实验部分 1．1催化剂的制备 以三段共聚物EO∞P070 P123与60．0 moL／L)和 硅源，在酸性条件下合成纯硅sBA一15．具体合成步骤如下：将4．0g g盐酸(4 90 h mL去离子水混合，在40℃的水浴中搅拌1h使其溶解，然后缓慢滴加8．5grI’E0s，继续搅拌24 后，装入带有聚四氟乙烯内衬的不锈钢反应釜中，在100℃的烘箱中静置晶化24h，取出冷却后用去 离子水洗涤，烘干后得到sBA一15样品原粉．将该样品在空气气氛中以2℃／min的速率升温至550℃， 然后在此温度下焙烧10h，得到纯硅SBA一15介孔分子筛． 收稿日期：2011m3m1． 央高校基本科研业务费(批准号：ZZl003)资助． 联系人简介：张润铎，男，博士，教授，博士生导师，主要从事环境催化、纳米材料及环境友好材料和表面科学及反应机理研究． E—mail：z|I卸grd@mail．buct．edu．cn 万方数据 高等学校化学学报 V01．32 取相应的金属硝酸盐，并加入适量的去离子水溶解制成浸渍液，将干燥好的载体sBA—15浸入该溶液， 于40℃水浴搅拌4h．用真空旋转蒸发仪逐步去除浸渍液中的水分，然后在空气气氛中以2℃／min的 速率升温至550