f ezs-5的合成及在涉n2o反应中的应用.pdfVIP

950378 ㈣1剃卿磐1 Y1 FeZSM．5的合成及在涉N20反应中的应用 摘要 N20对环境有严重影响，主要表现在引起温室效应和破坏臭氧层，因此对N20排 放气进行分解和利用具有重要的理论意义和应用价值。目前报道对N20排放气的处 理主要有两种途径，一种是对低浓度N20通过催化分解转变为N2和02；另外一种是 现出了优良的催化性能。 对于沸石分子筛上的催化反应来说，内部传质限制是常见的现象。例如：在N20 直接氧化苯制备苯酚反应中，由于苯分子与ZSM．5的孔道尺寸相近，使得苯和苯酚 在孔道中的传递受到严重的传质限制，因此容易造成催化剂积炭失活。但是在N20 的直接催化分解反应中，N20的分子尺寸要比沸石分子筛的孔道尺寸小得多，但在高 N20转化率情况下，其反应是否也受传质限制呢?本文通过制备不同晶粒大小的 文的研究内容主要包括以下两个部分： 成的FeZSM．5进行表征。结果表明，通过提高合成体系中的碱度以及采用两步晶化 法可以成功合成纳米级的FeZSM．5；在合成纳米级分子筛晶体的基础上，采用一步 长第一阶段晶化时间的方法可以较宽范围调变FeZSM．5的晶体尺寸。选取5个不同 晶体尺寸(70 反应中，发现晶粒越大，N20完全分解所需要的温度越高。对比在同一温度(525℃) 下N20分解反应，发现转化率随晶粒增大而下降，而2岬以下的催化剂则都可以完 要受本征反应动力学控制。选取3个不同晶体尺寸(70 越高的活性和稳定性，表明此反应受到分子筛晶体内部传质限制。 SEM和TEM表征发现晶化3天后产品为无定形的微米球，而且微米球内部有很多空 泡；随着晶化时间的延长，微米球内部由无定形硅铝酸盐转晶为具有介孔结构ZSM．5 纳米晶粒。并在此基础上通过在合成体系中引入Fe源直接合成了具有多级孔结构的 显示了良好的催化性能。 H SYNTHESISOFFeZSM．5CATALYSTSANDTHEIR APPLICATIONINTHE RELATED REACTIoNSTO N20 ABSTRACT Nitrous ontIledestructionoftheozone oxide(N20)h嬲asignificamimpact layer on besides瓶驴enhouSee腩ct．Tllerefore，research锄ddeVelopmentN20 are are铆o consideredt0beefficientt0 technologiesof舀-eatimportance．Thereways ist11econVe倦ionof witlllow N20．one the disposal N20 reduction，imo N2锄d02． decomposition锄d辩lectiVecatal如c enVirolⅡ11emally衔endly Theotheristou瞬N20够觚∞tiVedon