pd基催化上氢气选择催化还原nox的研究.pdfVIP

中文摘要 中文摘要 氮氧化物是重要的大气污染物，对环境造成严重的危害，其有效净化迫在眉 睫。选择催化还原法(SCR)是富氧条件下消除氮氧化物的最有效的方法。与传 统NH3．SCR技术相比，使用H2作为还原剂的H2．SCR技术在众多方面具有明显的 优势，成为消除氮氧化物的理想选择。本文选用贵金属Pd为主要活性组分，通过 使用双金属催化剂与快速H2．SCR反应过程两种方式提高H2一SCR反应的效率，并 以原位红外漫反射光谱作为主要手段深入研究H：一SCR反应机理。 在相同的条件下，研究了不同载体上负载Pd基催化剂上H2。SCR反应，发现 Pd基催化剂普遍具有一定H2一SCR催化活性，而载体性质很大程度上影响催化剂 的活性。试图通过载体硫酸化以增强催化剂酸性从而提高催化剂H2．SCR活性， 但未达到预期效果，表明酸性并非影响催化活性的主要因素。 首次将负载型双金属催化剂体系引入到H2．SCR反应中。H2．SCR反应要求同 时吸附与活化H2与NO。Rh与Ir金属具有优异的活化N0能力，而金属Pd具有优异 中的性能。结果表明，Pd．Ir催化剂在H2．SCR反应中表现出很好的催化性能，其 催化活性要远高于两种单金属催化剂活性之和，而Pd。Rh催化剂则没有表现出好 的反应活性。这可能是PdSNr之问存在着协同作用，而Pd和Rh之间却没有出现协 同作用。一方面，Pd组分的加入防止Ir组分在H2．SCR过程中的氧化，另一方面， Pd活性位上的吸附H通过溢流促进了Ir活性位上吸附O的脱除。 深入研究了负载Pd催化剂上快速H2．SCR反应过程。选取不同性质的载体 表明酸性载体或中性载体有利于快速H2．SCR反应，而碱性载体不利于快速 H2．SCR反应。通过各种单一气体和混合气体的吸附的原位红外漫反射光谱，观 察催化剂表面物种的吸附状态，从而推断不同负载Pd催化剂上常规H2一SCR与快 速H，一SCR反应的反应机理。 关键词：Pd，双金属催化剂，H2一SCR，快速H2．SCR，原位红外漫反射光谱 Abstract Abstract oxidesarethe air do harmonthe Nitrogen importantpollutants，which great environment．Theselective well—known for catalytic reduction(SCR)istechnique abatementinexcess with NOx tranditional oxygen．Compared NH3．SCR，H2．SCR as shows in this usinghydrogen reducingagent greatadvantagesmany aspects．In wasselectedasthemainactive and Pd work，Pd component were supportedcatalysts for deNOx of H2-SCR．The was means investigated