人体尿液中品的表面增强拉曼光谱检测研究.pdf

摘要 毒品的滥用成瘾与流行，已成为当今世界日益严峻的问题，如甲基苯丙胺 (m)、3,4．亚甲二氧基甲基苯丙胺(MDMA)等苯丙胺类毒品。毒品的流行， 不仅破坏家庭，造成社会的动荡不安，还导致疾病的传播。因此，快速的检测毒 品在医疗和执法应用上具有极大地价值。毒品的检测方法有气相色谱(GC)、 高效液相色谱(HPLC)、气相色谱质谱联用仪(GC．MS)、酶联免疫吸附测试 (EUSA)和免疫胶体金技术(ICGT)。然而，鉴于表面增强拉曼光谱检测毒 品(Surface—enhancedRanan Scattering，SERS)的指纹特征、无损伤、高灵敏度、 可重复性等优点，其已经被应用于毒品的检测。对于实际吸毒人员毒品的检测， 一般是在人体体液，如尿液、血液、唾液、毛发等。由于尿液易于采集，这里我 们选择尿液作为检测体系。但是，尿液是个复杂的体系，其中复杂的成分严重地 干扰体液中毒品的检测。另外，过于简单的SERS基底已经不能满足SERS检测 毒品的灵敏性、重现性。因此，本论文就围绕以上几点展开研究。 首先，简单介绍了SERs的发展历史以及SERS在生命科学、文物和公共安 全方面的广泛应用。同时，重点回顾了通过自组装的方法制备一维、二维和三维 的SERS基底的最新进展和毒品检测的常用方法。 第二章研究了利用水包油乳浊液的方法来组装环己烷相中的单分散银纳米 粒子，制备分散在水相中的三维银溶胶超结构。三维银溶胶超结构在三维空间构 筑大量的三维SERS热点，并将热点拓展到第三维度。三维SERS热点能够充分 利用激光通量的三维空间。与此同时，我们以环己烷作为提取溶剂，建立了一种 快速分离和纯化实际人体尿样中苯丙胺类物质的方法，整个过程5分钟内即可完 成。通过UPLC的检测，毒品的萃取率均大于80％。自组装和纯化过程使用了 相同的介质：环己烷，其能够在高度活性的三维SERS活性位点处富集目标分析 物。结果显示，具有三维SELLS热点的溶胶超结构SERS基底实现了对水相和 有机相中的化学分子的高度灵敏的和可再生的识别和检测，当然包括从不同人体 尿液样品中纯化所得的苯丙胺类物质。此外，利用数学识别算法可以快速、准确 地识别人体尿样中不同毒品的微弱的拉曼信号。毒品的检测限可达到10 ppb超 痕量的水平，而且能准确的区分不同种类的毒品。 万方数据 人体尿液中毒品的表面增强拉曼光谱检测研究 第三章研究了利用经典的种子生长法制备不同长径比的金纳米棒，并通过 mPEG-SH组装金纳米棒，在二维空间产生大量的均匀的热点。采用第二章中的 纯化方法，分离和纯化从合肥市中科院肿瘤医院随机选取的30个志愿者试验的 尿样，提取其中的毒品。以自组装的金纳米棒作为SERS基底，实现了高度重现 性地识别和检测苯丙胺类物质，提高了检测的准确性，减少了假阳性的发生。 第四章使用第三章中自组装的金纳米棒作为SERS基底，并将之与便携式拉 曼仪结合，检测从尿样中提取后得到的毒品。整个毒品检测的过程在5分钟内即 可完成，证实了SERS检测毒品的实用性，并表现出了现场毒品检测的潜力。 最后，我们总结了开展的工作，并呈现了展望。 关键词；表面增强拉曼光谱；三维银溶胶超结构；自组装的金纳米棒；尿液；毒 品。 Ⅱ 万方数据 Abstract Abstract Theabuseand havebecomeall serious inthe spreadofdrugs increasinglyproblem as world，such