α，β-不和羰基化合物捕捉活性叶立德的多组分和多组分串联反应研究.pdf

摘要 摘要 多组分反应和多组分串联反应具有高合成效率、高原子经济性、高汇聚性、 高灵活性和操作简单等特点，它们可以从简单的原料快速地合成大量具有结构多 样性和复杂性的分子。因此，多组分反应和多组分串联反应的研究吸引了学术界 和工业界越来越多的关注。近年来，我们课题组报道了一类利用亚胺或醛捕捉铵 基／羟基叶立德中间体的多组分新反应。但是，该类多组分新反应的底物局限性 仍然较大，且绝大多数情况下需要昂贵的醋酸铑作为催化剂。在本论文中，我们 发现铵基／羟基叶立德能够被一些Micl瑚l受体捕捉；此外，我们还发现更为廉 价易得的铜催化剂也能高效地催化该类多组分反应。 本文首先研究了a位芳基取代的重氮乙酸酯、芳胺和p，丫．不饱和．0【．酮酸酯的 三组分Michael加成串联反应，这是第一例采用Michael受体成功地捕捉铵基叶 立德的三组分反应，该反应以中等到好的收率一步高效构建了多取代的2，3．二氢 吡咯衍生物。反应首先经由Michael加成和分子内串联关环生成含有羟基的四氢 吡咯衍生物，接着发生一锅酸催化脱水反应生成最终的二氢吡咯产物。结合未脱 水中间体的单晶结构和第二步脱水实验，确认了该中间体的四个非对映异构体的 结构和