直接甲酸燃电池阳极催化剂研究.pdfVIP

摘要 阳极催化剂研制是直接甲酸燃料电池研究中最具挑战性的任务之一。本论文 主要从催化剂的制备方法、载体和助剂三个方面对进行了系统的研究。 1．改进的液相还原法制备Pd／C催化剂：稳定剂的筛选和稳定剂对催化剂结 构的影响。(1)根据纳米粒子合成过程中稳定剂的作用机理和已知报道的稳定剂， 我们筛选CvDTA作为合成Pd／C催化剂的稳定剂。实验结果表明QDTA是一种 非常优秀的稳定剂，合成的炭黑负载的Pd纳米粒子粒径小、分散好，催化活性 也得到大幅提升。(2)在此基础上，我们系统研究了稳定剂对炭黑负载的Pd纳 米粒子的粒径、分散程度和分散位置的影响。结果表明(a)较大位阻的稳定剂， 有利于更小的Pd纳米粒子的形成；(b)稳定剂与Pd2+的螯合，可避免Pd纳米 粒子在炭黑表面的团聚；(c)较大的位阻和螯合物的形成共同作用，可以减轻 Pd纳米粒子在碳黑微孔内的沉积，从而提高其利用率。 2．Ti02作为Pd纳米粒子的载体：Ti02晶型的影响和相关问题的改善。(1) 首先，我们研究了Ti02作为载体，其晶型对Pd纳米粒子催化氧化甲酸性能的影 响。结果表明，金红石Ti02更适合作为Pd纳米粒子的载体。(2)对于金红石 Ti02载体导电性差的问题，我们提出采用化学气相沉积法进行炭修饰的方法加以 改进。结果表明，这种措施是非常有效的，炭修饰的金红石Ti02负载的Pd纳米 粒子的催化氧化甲酸活性和稳定性都得到大幅提升。 3．Pd／C催化剂的助剂：Co掺杂的影响和助剂溶出问题改善。(1)首先，我 们系统的研究了Co掺杂对P彤C催化剂催化氧化甲酸性能的影响，结果表明少 量的Co掺杂能显著提升Pd／C催化氧化甲酸性能。(2)对于助剂(例如Fe)溶 出问题，我们提出采用它的碳化物(Fe。C)替代的方法加以改善。实验结果表明 FexC的使用也能明显提高P们催化剂的催化活性和稳定性，同时避免了Fe溶出 的问题。 对于以上三个方面的工作，我们利用多种表征手段，从催化剂性质、结构的 角度给出了合理的解释和讨论。 Abstract A eI出ancementof signi6cant toward cataIytic fonnicacid activity electrooxidationhasbeen asoneofthe mought most f．0rt11e challengiI培problems ofdirectfomicacid如el deVelopment thjs cells(DFAFC)．InsnJdy，the systernatic work focusedon materialsaIld prep撇tionmethods，support ofthe promoters catalyst． reduction 1·ImproVed methodto liquidphase Pd／C preparecatalyst：me selectionof aIldthe s伽il