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多孔氧化钛复合材料的制备及其吸附二氧化碳的性能研究 珊IllllllllllllllllllllllllJllllllJllllllllllllI 摘要 Y24201 86 随着世界经济的发展，越来越多的二氧化碳被排放到大气当中，而C02是 公认的温室气体，其对地球的变暖有着不可推卸的责任。因此对如何对C02进 行高效捕集与封存是实现其减排的最为有效，可行的方法之一。在众多捕集C02 的方法中，固体材料吸附法是一种节能、高效的捕集C02的方法。而吸附剂则 是研究的关键。本项目拟开展高效捕集C02的多孔氧化钛复合材料的制备和吸 附性能研究。研究结果如下： 1．采用不同的模板剂合成具有不同孔径结构的基态氧化钛材料 多孔氧化钛是以金属钛的醇盐(异丙醇钛)为前体，以烷基胺为模板，采用 配体辅助模板法合成。通过采用具有不同碳链长度的烷基胺如：己胺、辛胺、 十二烷胺、十八烷胺可以制备具有不同比表面积，孔容及孔径大小和分布的基态 氧化钛样品。在合成过程中，陈化过程是得到结构稳定多孑L材料的关键，在本研 究中，采用两种不同的陈化方法：一种是逐级升温的陈化方法，将温度从室温逐 渐提高到140。C，另一种是采用超声波乳化的陈化方法，使用超声波处理反应溶 液12．24h。胺模板的除去采用醇洗的方法，考察了洗涤时间对制得样品孔径结构 的影响。实验结果发现：以辛胺为模板剂时，采用逐级升温的陈化方法，单次洗 涤时间为l天时，所得到的氧化钛(C8．Ti)具有最高的比表面积和孔容，分别为 103 7m2／g齐[1O．62cm3／g。 2．以C8．Ti为基体制取二亚乙基三胺复合氧化钛材料，考察其吸附C02的性能 以上一章得到的具有最高比表面积和孔容的C8．Ti为基体，通过浸渍不同含 量的二亚乙基三胺(DETA)，获得一系列氧化钛复合材料，对所制取的吸附剂进 行一系列表征，如：X．射线衍射，氮气吸附，红外和热重分析，采用固定床装置 测量吸附剂的C02吸附性能。研究结果发现，当DETA负载量为30％时，所得到 的样品在模拟火电厂烟气的条件下(氮气和二氧化碳混合气，其中C02含量为 10％，温度为75。C，压力为常压)具有2．30 mmol／g的吸附量，高于对应的SBA一15 为基体的复合材料和目前文献中报道的其他的DETA改性的吸附剂。氧化钛基体 和浸 摘要 渍的DETA的协同作用可能是得到高吸附C02能力的原因。研究同时发现在低温 条件下，中等DETA浸渍量的复合材料比高DETA浸渍量的材料具有更高的吸附 能力，可能是归因于前者具有更好的氨基分散度和更富有成效的氨基和基体的作 用力。循环测试结果显示复合材料具有一定的的稳定性与再生性。 3．探究氧化钛基体孔径结构，不同氨源和浸渍量对氧化钛复合材料C02吸附 能力的影响 以不同的模板剂合成的氧化钛为基质材料，浸渍不同种类的胺，通过改变浸 渍量获得一系列氧化钛复合材料。通过检测并比较所获得复合材料的C02吸附性 能，可以得出基质材料的孔径性质，氨源种类及负载量对氧化钛复合材料C02吸 附性能的影响规律：随着浸渍量的提高，复合材料对C02的吸附性能提高，而相 同胺浸渍量下，随着胺分子尺寸的减少，吸附能力更高。除了基质材料的比表面 积和孔容以外，孔径大小也是影响复合材料吸附C02能力的重要因素。高比表面 积和孔容有利于吸附剂吸附能力，而较大的孔径则有利于尺寸较大的胺分子能更 好的在材料孔道内分布，也可以提高吸附剂的吸附能力。 关键词：二氧化钛；C02；吸附；DETA；TEPA；TETA；穿透曲线； II SYNTHESISANDADSORPTIONOF C02 POROUS TITANIUMDIOXIDE COMPOSITES