扩散机制控制生双金属纳米结构及性能研究.pdfVIP

摘要 摘要 本论文拓展了扩散理论在纳米材料制备方面的应用，深入分析了扩散过程对 所制备的纳米结构的影响。利用AuSn金属间化合物纳米颗粒为模板，实现了金 属／氧化物核／壳复合纳米结构Au@Sn02的制备，并详细研究了产物的结构对催 化性能的影响；利用同步辐射X．射线精细吸收光谱分析了Au／Sn双金属纳米颗 粒的微观结构，建立了扩散的结构模型，并且给出了扩散模型的实验依据；采 用了温和的扩散过程制备了可以作为燃料电池催化剂的Pt／Sn双金属纳米颗粒， 并研究了其催化氧化甲醇的性质。具体内容归纳如下： l吼的Au纳米颗粒为模板，还原Sn¨ 1．在室温条件下，利用单分散的15 离子，利用简单的溶液相中扩散的方法，得到了AuSn的金属间化合物纳米颗粒， 进一步利用高温氧化的方法，制备了包覆完好的Au@Sn02核壳的纳米颗粒。通 过催化氧化CO的研究发现，Au@Sn02包覆完好的核壳结构的纳米颗粒催化性 质明显优于未包覆的Au．Sn02复合催化剂，半转化温度提高了1000C。我们认为 这是由于在Au@Sn02的包覆结构中存在着协同限域效应，这种情况下，金属态 的Au颗粒和氧化物之间存在着很强的相互作用。这种现象有可能对催化剂的设 计和制备提供一种新的思路。 2．在上述工作的基础上，我们发现，通过控制Sn在A．u颗粒中的扩散过 程，可以形成多种金属间化合物的核壳结构，我们因此提出了其形成过程的扩 散机制模型，还利用ⅪD，HRTEM和Ⅺ虹S等手段共同给出了实验依据，通 过拟合结果证明了扩散模型的可靠性。扩散机制控制生长纳米结构还有一个优 点就是可以通过反应物模板的形貌控制来控制最终产物的形貌。研究表明，利 用这种容易调控的扩散路线可以拓展一系列复杂结构的纳米材料的合成，有望 发展成一种简单、普适的方法。 3．我们还进一步基于液相扩散机制，利用直径为3．4nm的Pt颗粒作为反 应物模板，控制制备了Pt／Sn的双金属纳米颗粒，并且测试了其氧化甲醇的催化 效率。研究发现，通过加入第二种金属元素Sn，可以明显提高燃料电池的电流 密度、提高催化剂的抗中毒能力、降低甲醇的氧化电位。此路线具有反应条件 I 摘要 温和、成本低、容易调控等优点，并可能推广餍于其他金属元素(魄如：№， Co，Ni)在Pt颖粒中的扩散，并改善催化剂的效率。 关键词：金属闻化合物扩散效应纳米材料CO催化氧化燃料瞧洼催化 剂×一射线吸收精细结构光谱梭壳结构 Il ABSTRACT ABSTRACT Ifl也is had disse渤髓鸭di量＆sion趱仪勉瞰ismb瞄疆llsed毫D群键臻re醢le b酶黼妊也es弧lc姐Ie 瀚瀚烈蹴蠢越s，缸馕耀豹羚，wc：deep重yeXplo臻d氇e愆l撕。般llip 甜ldthedi饪岫ion AuSn aStllereaction inte肌etallic燃particles pIIocess．Using core／s11ell hadbeen nanopaniclessuccess如llyprepared．nle 姒npla：tc，Au@Sn02 oxida耄ionofC0had of乏k c馥ta王婚cp暇带ef移仞wa砖盘e p】奄v挺穗舔也e咖铜善e