cu-mn直接成二甲醚催化剂的优化及动力学研究.pdfVIP

摘要 二甲醚(DME)作为一种重要的化工产品和清洁的二次能源，实现其经济 地合成，对我国能源的多样化、清洁化具有重要的现实意义。与传统两步法制二 甲醚相比，合成气一步法制二甲醚具有更大的技术优势和经济优势，成为许多研 究者关注的热点。在开发成功的新型Cu．h缸．zll厂Y双功能催化剂基础上，本论 文着重对催化剂及反应条件进行了优化，并对其合成二甲醚的本征动力学方程进 行研究。得到的主要结果如下： 对催化剂中金属组分负载量、Cu含量和Mn含量的优化结果显示，当金属 时，催化剂活性最好，并使催化剂的活性提高了24％左右。)承D、TPR和TPD 的物相适当作用的CuO，并且对cO的吸附能力适当。 对温度、压力、空速和氢碳摩尔比等反应条件的考察结果显示，当温度250 ℃、压力2．0MPa、空速1500h～、氢碳摩尔比1．5时，催化剂具有较好的活性和 选择性，cO转化率85％，DME的选择性为67％。 通过对不同吸附模型和不同表面反应控制步骤的动力学模型选择，并利用等 温积分反应器上的动力学实验结果对各种模型进行参数回归及筛选，根据参数的 物理化学意义及统计结果，我们认为CO和H2竞争吸附，经由HCO历程的甲醇 合成模型和甲醇间接脱水模型是比较合适的，动力学方程为： Ⅵ 毛‰噬(1一彘’ l 1+ko足o+七c岛只鸨+(k：％)儿{ [1+k。足。+七c岛‰+(k：气)x]2 ^： 竺!：盏! “(1+芭朋％+％岛+昂昂)(1+％朋％) 模型计算结果与实验结果比较吻合。 关键词：合成气：二甲醚；Cu—Zn-Mfl／Y：催化剂；动力学 Abstract inthe Success economicalof a synthesisdimethylether①ME)hasgreat forthediversificationand of sourcesinOur significance purificationenergy country． Incontrastof of conventional‘two-step”DMEsynthesis process，directsynthesis DMEfrom hasaninherent in and syngas，which edvanlagetechnologyeconomy, becomethe comesto research onthenewCu-Mn-Zn／Y topicrecently．Based bi—functional of is catalystdevelopedbyOiligroups，the catalyst composition conditions．andthenthekineticsofdirectDME optimized懿well踮reaction overthiswell isstudied． synthesis optimizedcatalyst In of effectofthe metallic contentof