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摘要
近年来,运用晶体工程原理构建配位聚合物、超分子配合物等新型高级有
序结构分子聚集体逐渐成为当前化学、材料、生物、医学等领域的研究主流和
热点课题之一。这不仅因为对此类课题的研究有利于研究分子框架之间的组装、
缠绕、异构等机理,更重要的是因为对此类课题的研究可拓展新型高级有序结
构分子聚集体在微电子、非线性光学、分子选择、离子交换、催化、磁性、生
物活性等方面的应用范围。目前研究表明,设计合成或选取特定的有机结构基
块,并运用理论预测与实验手段相结合的方法去调控目标配合物的拓扑结构是
合成的关键,也是该领域极具挑战性的课题。本文在分子组装原理的指导下,
以新型结构基块的设计与组装为目标,合成了两个互为异构的新型V-型二吡啶
胺配体[2,3’.二吡啶胺(L1)、3,4’一二吡啶胺(k)】,通过量子理论计算,预测了它
们的可能配位方式,并在其指导下,研究了金属离子的配位数、有机配体的构
型及构象的改变对产物结构的影响规律,共构筑了8个预期的超分子配合物:
应条件下,利用配体L1(1)与金属Ag盐反应,获得了两种互为异构体的产物2
和3。有趣的是两种产物均呈螺旋型结构,2是互为异手性的螺旋链通过氢键和
删r堆积作用拓展的二维超分子,3则是同手性的螺旋链之间通过Ag-Ag作用力
形成的二维超分子;在相同反应条件下,利用配体Ll与二价铜的有机酸盐或无
机酸盐反应获得了三种产物。由于配体采取不同的配位方式,分别形成了具有
双核轮浆式结构的一维聚合物5和6、以及具有开放式隧道的超分子聚合物7;
利用配体Ll与一价铜的二酸盐反应,获得了具有开放式隧道的三维超分子聚合
物4。在相同条件下,选择配体L2分别与d”组态的金属Zn盐和Ag盐反应依
次获得了超分子8和9。8是由单核分子通过氢键相互作用力构筑的具有双螺旋
结构的超分子链,9则是具有波浪型结构的二维超分子。运用元素分析、红外光
谱、紫外光谱、热分析、变温磁化率、x一射线单晶衍射等技术对配合物的电、
磁和光等性质进行了表征,特别是对超分子配合物7,8和9进行了密度泛函计
算。
关键词:超分子化学;晶体工程;自组装;二吡啶胺配体,结构基块;螺
旋结构
Abstraet
Intherealm interesthas beenfocused
ofsupramolecularchemistry,greatrecently
of frameworksdue
onthe coordination totheir
crystalengineering intriguing
andisomer andtheir
architectures,newtopologies,intertwiningphenomenapotential
in
microelectronies,nonlinearselection,ion
applications optics,molecularexchange,
is that
and demonstratedconsiderate
catalysismagnetic
materials.Lately,it
unitsand of is
selectivelycontrollinginorganicbuilding creatingstrategiesassembly
the in isamost issue
keyconstructingtargetpolymers,whichchallengingfacing
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