高比表面积纳米CeO2及其AuCeO2的制备和催化性能的研究.pdfVIP

高比表面积纳米Ce02及Au／Ce02的制备和催化性能研究 高比表面积纳米Ce02及Au／Ce02的制备和催化性能研究 摘 要 Ce02是一种优良的储氧材料，具有良好的氧化还原性能，被广泛应用作催化剂 助剂或载体，在催化剂领域日益受到重视。本研究采用表面活性剂为模板的方法，优 化了制备高比表面积纳米Ce02及其复合氧化物的条件，并对其CO氧化活性以及 纳米Ce02及其复合氧化物，具有良好的抗烧结性能和热稳定性，从而提高了催化剂 的催化性能，拓宽了催化剂的应用领域。 本文的主要内容如下： 1、以表面活性剂为模板剂、铈盐为前驱体，通过沉淀法制备高比表面积纳米 Ce02。实验系统地考察了表面活性剂种类、铈盐前驱体种类、铈盐前驱体滴加速度、 沉淀剂NaOH滴加速度、晶化时间、晶化温度、模板剂用量、焙烧温度等对纳米Ce02 比表面积和晶粒大小的影响。当以十二烷基硫酸钠(SDS)为模板剂，CeCl3为铈盐前驱 体，铈盐加入速度为2．5mL·min’1，NaOH加入速度为3mL·min1，晶化温度为90℃， 晶化时间为24 400、600℃下焙烧的样品比表面积分别可达457、303、200 m2·g一，晶粒分别为在2、 2、3．2 nnl。Ce02结构中表面氧缺位的相对数目与其比表面积有很好的对应关系，高 比表面积有利于表面氧缺位的形成，使得高比表面积的Ce02具有更高的CO催化氧 化活性。 mL·minl， 体，铈盐和锆盐混合溶液的加入速度为2．5mL-minl，NaOH加入速度为3 晶化温度为90℃，晶化时间为24 摘要 复合氧化物。该系列复合氧化物是以固溶体形式存在，比表面积随着Zr含量的增加 而增大，其中经过400℃焙烧比表面积最大的可以达到433 m2．g一，此时复合氧化物 后，比表面积分别为327、277、44 m2·g～，可见它们具有良好的抗烧结性能和热稳定 性。Zr元素的引入，对Ce02的CO氧化活性有一定影响。 3、以不同比表面积的Ce02作为载体，采用沉积沉淀法，制备了一系列Au／CeOz 催化剂。Ce02的表面性质对催化剂的催化性能具有很重要的影响，Au物种提供CO 吸附位，Au／Ce02催化剂的CO氧化活性，随着载体Ce02比表面积的增加而增加。 以高表面积Ce02为载体制备的Au／Ce02催化剂具有高活性的原因有两个方面：一是 负载在高比表面积Ce02的Au颗粒，与载体之间的作用力更强，从而可以吸附更多 缺位，从而为反应提供更多的活性氧物种。 化 II 高比表面积纳米Cc02及Au／Cc02的制各和催化性能研究 THEST．UDYOFPREPARATIONANDCATALYTIC AREA AND ACTIVITYFORHIGH-SURFACE NANO—Ce02 Au／Ce02 ABSTRACT Ce02嘶nl structureis usedasa ora fluorite-typec巧stal widely catalystsupport becauseofits andrelease excellentstorage basedonthe redox