稻壳多孔遗态结的修饰及其光催化性能.pdfVIP

A Dissertation Submitted in Partial Fulfillment of the Requirements for the Degree of Doctor of Philosophy in Engineering Modification of Biological Structure of Rice Husk and Its Catalytic Performance Ph.D. Candidate ： Chen Hui Major ： Materials Science and Engineering Supervisor ： Prof. Wang Xitang ，Prof. Zhao Lei Wuhan University of Science and Technology Wuhan, Hubei 430081, P.R.China May, 2015 万方数据 万方数据 摘 要 多级孔或多维度半导体光催化剂因其具有不同等级尺度的孔道结构、可控的 电子传输性质、高的比表面积和孔体积等优点在汽车尾气净化、有机废水降解等 相关领域有着广阔的应用前景，其微观结构及形貌直接影响材料物理化学性质和 催化效率，为此半导体光催化剂材料结构的设计和微观形貌的控制成为改善其性 能的有效途径。自然界经过亿万年的不断进化，其生物具有多层次、多维和多级 孔的精细化结构，利用自然生物遗态结构的优势和半导体光催化剂良好的光催化 性能，通过物理化学处理得到的既保持自然界生物自身结构，又具有人为赋予的 特性的新型结构、功能以及廉价、稳定、高效的半导体光催化剂，已成为半导体 光催化领域研究趋势之一。 稻壳作为一种资源丰富的农业副产品，其主要成分是二氧化硅和有机质，经 处理后其遗态材料是一种具有多层次、多级孔的精细结构二氧化硅，为进一步制 备出具有新型特性的材料提供了有利途径。然而，这种精细化的多级孔结构在外 界条件如酸处理、高温等作用下会遭到破坏，而无法发挥其特性。目前稻壳的研 究和应用主要集中在对其含有的矿物成分的开发和利用之上，而未能充分发挥其 本征的精细化孔结构。为此，本论文首先对稻壳遗态结构在外界条件下的演变规 律进行了研究，在此基础上研究了其遗态结构的保护方法和途径；其次，利用物 理、化学合成技术对稻壳的遗态结构进行精细化修饰，合成出具有一维修饰三维 的多维度复合多级孔结构复合材料，对其合成机理、孔隙结构、微观结构进行较 为系统的分析和研究，并以其为模板制备出具有多维度复合多级孔结构的半导体 光催化剂，对其光催化性能进行表征，探讨其结构和性能的关系，为充分利用稻 壳的遗态结构和构筑多维度多级孔半导体光催化剂提供了有效途径和理论基础。 本论文的主要研究工作及结果如下： (1) 研究稻壳在酸处理和高温处理条件下遗态结构的演变规律，并利用氧化物 溶胶浸渍稻壳，对其遗态结构进行了保护。经浓度大于 1 wt.% 的盐酸处理或高于 1000 ℃高温处理3 h 后，稻壳的多孔遗态结构会变得疏松，最终多孔遗态结构坍 塌破坏；二氧化钛和氧化锆溶胶处理后，经1400 ℃高温处理，稻壳的多孔遗态结 I 万方数据 构可以得到较好的保留。 (2) 以稻壳为遗态模板，采用浸渍法，同时引入Zn2+和二氧化钛，锌氮共掺杂 TiO /SiO 复合材料，对其微观结构和光催化性能进行了研究。结果表明，制备的 2 2 复合材料具备了稻壳所具有的遗态结构，二氧化钛以纳米颗粒的形式覆着在其孔 壁上，该材料在可见光下具有良好的光催化性能，在可见光作用下