碳纳米管复合薄膜修饰电极构筑与在药物分析中应用.pdfVIP

中文摘要 中文摘要 鉴于碳纳米管(Carbon 同轴卷曲而成的中空的纳米管状结构)、大的比表面积、极强的导电性、高的机 械强度、较好的金属性、半导体特性和高的化学稳定性等特点，1991年Iijima 的发现，开辟了纳米材料的一个新时代，引起了全世界科研工作者的普遍关注。 此外，由于碳纳米管极好的力学及电学特性，其作为制备复合纳米材料的理想 添加相有着巨大潜在应用价值，并且其在电分析化学方面的应用也具有十分迷 人的前景。近几年，利用碳纳米管作为制备复合纳米材料的添加相来制备碳纳 米管复合纳米材料，并应用该纳米复合材料作为电极修饰剂，构建新型的化学 修饰电极是电分析化学研究领域的热点；该研究也对建立新的高选择性和高灵 敏度的电化学分析方法具有重要价值。本论文主要针对基于碳纳米管复合纳米 材料修饰电极的制备及其在电分析化学中的应用，特别是针对药物分析及生物 分析中存在的低选择性，弱的抗干扰能力等难题进行了初步的研究及探索。具 体来说，本论文的主要创新性研究工作包括以下几个方面： 1．功能化多壁碳纳米管／Nation复合薄膜修饰电极分别对弱碱性和弱酸性药物 的定量分析研究 (1)制备了功能化多壁碳纳米管／Nation复合薄膜修饰玻碳电极 (MWNTs／N蚯oIl／GCE)．用扫描电子显微镜及电化学方法对该修饰电极进行了 表征。考察了功能化多壁碳纳米管／Nation复合薄膜修饰电极对弱碱性药物分子 咖啡因、茶碱的电化学行为；该修饰电极用于电分析测定咖啡因和茶碱，能改 善一系列在传统电极上出现的问题，如高的过电位，慢的电极反应，低的灵敏 度等；建立了一种高灵敏度伏安测定咖啡因和茶碱定量检测体系。 (2)功能化多壁碳纳米管／Nation复合薄膜修饰电极对丹皮酚的电化学氧化 显示出明显的电催化活性，对电极污染显示出极好的抵抗能力；建立了定量分 析丹皮酚的检测体系；得到了丹皮酚的动力学参数，首次提出了丹皮酚的可能 的多步氧化机理。在该修饰电极上，体内弱酸性药物抗坏血酸和尿酸的氧化峰 中文摘要 电流显著增加，抗坏血酸和尿酸的氧化峰峰分离高达320mV，避免了两个氧化 峰之间的叠加；建立了同时定量分析抗坏血酸和尿酸的检测体系。 研究表明，该修饰电极在对弱碱性药物分子咖啡因、茶碱及弱酸性药物分 子丹皮酚、抗坏血酸和尿酸的定量分析测定中，不仅可以提高它们的氧化峰电 流，而且还降低了它们的氧化过电位；该复合薄膜修饰电极不仅适用于弱碱性 药物分子的定量分析测定，还适用于弱酸性药物分子的定量分析测定，并且实 现了体内弱酸性生物小分子抗坏血酸和尿酸的同时灵敏分析测定。 2．亚甲基蓝／功能化多壁碳纳米管／Nation复合薄膜修饰电极的制备及其对多巴 胺和尿酸的同时定量分析研究 利用碳纳米管的吸附特性及其与亚甲基蓝(Ⅷ)兀嗡共轭电子效应，制备了 多壁碳纳米管／亚甲基蓝复合纳米材料；在构建功能化多壁碳纳米管／NafionZ．组 分复合薄膜修饰电极的基础上，又构建了新的亚甲基蓝／功能化多壁碳纳米管／ 镜，扫描电子显微镜及交流阻抗谱对该修饰电极进行了表征。试验发现，该修 饰电极能明显的增强多巴胺和尿酸的氧化峰电流，降低多巴胺的氧化峰电位， 并且能避免多巴胺和尿酸的氧化峰的叠加，消除了常见物质抗坏血酸的干扰。 在最佳试验条件下，多巴胺和抗坏血酸，多巴胺和尿酸的氧化峰分离度分别为 219 mV和174mV；建立了一种新的、高灵敏的同时分析测定多巴胺和尿酸的检 测体系。 3．铁氰化钇纳米颗糊功能化多壁碳纳米管／Nation复合薄膜修饰电极的制备及 其对L．半胱氨酸的定量分析研究 制备了一种新的纳米材料：铁氰化钇纳米颗粒(YHCn冲)；利用红外光谱， 能量发射光谱，扫描电子显微镜和电化学方法对铁氰化钇纳米颗粒进行了表征。 在构建功能化多壁碳纳米管／Nation-组分复合薄膜修饰电极的基础上，构建了 一种新的三组分电化学传感器：铁氰化钇纳米颗粒，功能化多壁碳纳米管／Nation Ⅱ 中文摘要 酸的电化学响应；试验发现，该修饰电极能显著增强L．半胱氨酸的氧化峰电流； 并且该修饰玻碳电极还具有高的稳定性和较强的抗干扰能力(如消除抗坏血酸 和其它可氧化的氨基酸的干扰)；建立了一种新的、高灵敏的分析测定多L．半