《FeSalenAPO-5修饰电极的制备及其电催化氧还原的研究》.pdfVIP

第41卷第l期 太原理工大学学报 V01．41No．1 2010年1月 JOURNALoFTAIYUANUNIVERSITYOFTECHNOLOGYJan．2010 文章编号：1007—9432(2010)01—0042—05 FeSalen／APO一5修饰电极的制备 及其电催化氧还原的研究 张 蓉扎6，唐丽华8，范彬彬6，马静红b，李瑞丰“6 (太原理工大学a．化学化3-学院；b．煤科学与技术山西省和教育部重点实验室，太原030024) 摘 伏安法(CV)研究了此修饰电极在不同pH电解液中的电化学性质及其对氧还原反应的电催化作 用。结果表明，氧气的电催化还原峰电流随扫描速率的增大而增强，峰电位随扫描速率的增大而负 u均呈线性关系，并发现此修饰电极能有效地催化分子氧的四电子还原反 移，i。。～uV2和E。～1n 应，推断其机理属于ECE催化过程。 关键词：FeSalen／APO一5；修饰电极；电催化；氧还原；循环伏安法 中图分类号：0646 文献标识码：A 氧气的还原反应在电池、生物过程以及化学工 还原反应的电催化作用。 业中得到广泛应用，因而备受相关领域的普遍关注。 金属大环化合物如酞箐[13和卟啉[2’3]修饰电极是氧1 实验部分 还原反应的高效催化剂，但是这些生物大环化合物 1．1仪器与试剂 的合成相对复杂，在一定程度上限制了它们的应用。 另一方面，金属希夫碱配合物，尤其是金属Salen配用单池三电极体系，用于电化学测量。所合成的材 合物(Salen=N，N，-双水杨醛缩乙二胺)，由于其结料用Jasco 构类似于金属酞箐或卟啉配合物，而且合成简单，从 津)红外光谱仪进行表征。 而成为很重要的一类催化氧还原反应的仿酶催化 000，Alfa 聚苯乙烯(PS)，相对分子质量为30 剂[4]。在制备这类仿酶催化剂的修饰电极时，为使 催化剂分子在电极表面的分散性、稳定性及催化活 精细化工研究所；其它试剂均为分析纯，所用水溶液 性更好，往往需要一些载体物质辅助形成复合修饰 均用二次水配制。 电极。目前负载金属配合物催化剂的载体如聚合 1．2实验过程 1．2．1 物[5]、Nafion[63等材料得到普遍关注，而用分子筛[7]FeSalen／APO-5复合材料的制备及表征 作金属配合物催化剂的载体并制备修饰电极的相关 FeAP口5分子筛的合成按照文献[8]进行。 报道却相对较少，尤其是用磷铝分子筛做金属配合 物催化剂的载体还未见报道。本文将FeSalen负载组的专利凹3合成，即，将2gFeAPO-5与0．41 g的 到APO-5分子筛上得到FeSalen／APO-5复合材 Salen配体充分研磨混合均匀，然后置于经N：置 料，以此为电极修饰材料的主剂，以聚苯乙烯(PS) 换、有聚四氟乙烯垫的自生压力釜中，于140℃下配 为粘结剂，采用物理吸附法制备了稳定的、对氧还原 合24 h，所得样品经丙酮充分抽提至抽提液无色为 具有良好电催化作用的修饰电极，并研究了该修饰 电极在各种pH值电解液中的电化学行为以及对氧 收稿日期：2009—09-22 基金项目：国家自然科学基金资助项目20443004) 作者简介：张蓉(1965一)，女，山西保德人，副教授．在读博士，主要从事电催化研究，(Tel 万方数据万方数