具有介孔结构的碱式硅酸镍中空材料的调控合成及其性能的研究.pdf

具有介孔结构的碱式硅酸镍中空材料的调控合成及性能研究 摘 要 近年来，微纳尺度中空材料由-丁．具有比表而积高、密度低等特点，并且内部 中空，可以包容其他客体分了和颗粒，在催化、功能填料、气体传感、水处理等 领域表现出诱人的应用前景。镍作为一种过渡金属，在催化方面具有成本低、催 Ni催化剂在制 化活性高等优点，广泛应用于多种加氧反应中，但是常用的Raney 备过程中会造成污染。因此，制备高效、成本低和环境友好型的镍基催化剂具有 重要的理论意义和实际意义。 本论文研究结果包括以下几个方面： 1．可控合成具有介孔结构的SiO州i核壳微球和空心微球。 通过水热法在180。C条件下，以乙酸镍为镍源，二氧化硅为模板，通过牺牲 时间达到控制壳层厚度和内核核人小的目的。在氢气气氛下，对其进行还原得到 介孔Si02／Ni复合核壳微球和空心微球。利用BET检测了其介孔结构、比表面积 及介孔火小。结果表明，水热反应时间为6h，12h和24 还原而得到的Si02／Ni的BET比表面积分别为211．1 m2／g，201．5m2／g和158．4 nm， m2／g，孔容分别为0．395cm3／g，0．391cm3／g和0．305cm3／g，介孔大小分别为3．8 3．7nm和3．8nm。显而易见，如此的介孔结构对催化的应用是非常重要的。 2．还原温度对Ni3Si205(OH)4还原规律及磁学性能的影响 oC时， h，测试结果表明，当还原温度为450 Ni3Si205(OH)4空心微球还原3 被还原。当还原温度为550 oC时，Ni3Si205(OH)4中的镍离子被完全还原成单质镍． 还原完全后得到的介孔Ni／Si02核壳微球和空心球其尺寸、形貌和结构与还原前 oC。 oC，550 450 oC的还原产物进行测试，测试结果表明：还原前后的样品都具有超 顺磁性，不存在磁洄滞曲线，矫顽力为0。随着还原进行，样品的磁化饱和强度 逐渐增大。 。 3．具有介孔Ni／Si02核壳微球和空心球催化性能的研究 将制备的介孔Ni／Si02核壳微球和空心微球用于催化间二硝基苯的液相加氢 反应，以合成间苯二胺为目标反应，考察了Ni／Si02的催化加氢性能，如：催化 活性和选择性。实验结果表明：9t-eLNi／Si02微球的催化剂不仅表现出很高的催 化活性，而且对间苯二胺表现出很高的选择性。 4．具有介孔结的硅酸铜的调控合成与表征 通过水热法在140。C条件下，以二氧化硅胶体粒予为模板和反应物，在碱性 环境下，以乙酸铜为反应物，合成了具有介孔结构的硅酸铜空心球。利用X射线 nm． 段对所得产物进行表征和分析。实验结果表明，硅酸铜空心球的直径约为400 壳层厚度为40ran，通过调节反应物的比例，可以调节硅酸铜空心球壳层的厚度： 制备的硅酸铜空心球具有很高的比表面积(270 m2／g)，这将赋予其广阔的应用前 景。 关键词：纳米中空材料：4t-孑L碱式硅酸镍：核壳结构；二氧化硅／镍复合微球： 间二硝基苯催化加氢 2 CONTROLLEDSYNTHESISANDPROPERTIESOF COMPOSITES MESOPOROUS