酯类增塑剂的绿催化合成研究.pdfVIP

酯类增塑剂的绿色催化合成研究 摘 要 液体酸催化酯化反应时，存在副产物难分离、催化剂难回收、设备腐蚀严重及废 酸排放等问题。因而，酯化反应的绿色催化合成研究存在潜在的应用前景。本文通过 分子设计与合成，制备出新型的绿色催化材料：具有酸催化性能离子液体；对产物进 行定性与定量表征分析，对产物的结构与性能关系进行了研究与探讨。 利用眯唑基离子液体存在潜在的Lewis酸性中心的结构特点，通过分子设计，采 用取代反应、消除反应、加成反应及多步合成法，在咪唑环上引入长碳链烃基及含羧 基的功能基(引入B酸中心)，合成一系列具有酸性的离子液体，包括单长链取代的 N，N．二烷基咪唑鲦盐离子液体、Gemini型离子液体与含羧基的N，N二取代眯唑镑 盐功能离子液体。通过红外光谱、元素分析等手段对产物进行了表征。同时，利用离 子液体的酸性，探讨其作为催化剂在合成柠檬酸三丁酯、己二酸二异丁酯等系列绿色 增塑剂中的催化性能；通过插层与吸附等方法，在蒙脱土载体上制备固定化离子液体， 使其兼具异相、均相催化剂的优点，研究了此类具有固体酸性质的离子液体在催化合 成柠檬酸三丁酯、己二酸二异辛酯等系列绿色增塑剂过程中的催化性能、催化剂与产 物的分离情况及重复使用效果；此外，对合成催化剂催化酯化反应的最佳工艺条件也 进行了研究，探索此类催化反应的绿色合成技术，同时也对制得的催化材料进行评价。 分析结果表明，合成目标物单长链取代的N，N烷基咪唑翁盐离子液体、Gemini 型离子液体与含羧基的N，N二取代咪唑铃盐功能离子液体结构明确、符合分子设计 结构要求。 长链取代的N，N．二烷基眯唑纷盐离子液体、Gemini型离子液体起始热分解温度 较高，近300C。通过离子交换的方法，将上述离子液体成功地插层于蒙脱土层间， 形成固定化离子液体；相比于对应的未负载离子液体，固定化离子液体热稳定性有所 提高。固定化离子液体作为固体催化剂，在催化酯化合成柠檬酸三丁酯、己二酸二异 辛酯的反应中均具有高选择性及明显的催化活性；虽然Gemini型固定化离子液体在 使用后，复合物层间距减小，存在离子液体活性中心流失现象；但单长链取代的N， N．二烷基咪唑锸盐固定化离子液体化学稳定性较高，催化合成产物柠檬酸三丁酯、己 二酸二异辛酯色泽浅，副产物少，催化剂易分离并可重复套用。因此，固定化离子液 体可视为极具应用潜力的环境友好的固体催化剂。 关键词：绿色催化；增塑剂：离子液体；固体催化剂 Green ofEsterPlasticizer CatalyticSynthesis Abstract aS acidsare selectedthe of are Liquid usually catalysts difficultto and fromthe also affects separaterecycle product，andthey unfavorably corrosion of makefor may up preventionsynthesisequipment，Greencatalysistechnology thesedeticiencies． Inthis novel materialswere molecular paper,somegreencatalytic synthsizedby were characterization their