可见光响应的光lt;,2gt;Lalt;,2gt;Tilt;,3gt;Olt;,10gt;纳米复合材料研究.pdfVIP

摘 要 论 文 摘 要 将太阳能转换为氢能是解决未来能源问题的理想方法之一，光催化技术是实现其转 换过程最有希望的途径。具有层状结构的半导体光催化剂因其特有的空间结构优势已成 为目前光催化研究领域最为活跃的方向之一。 本论文主要研究了超细层状 K La Ti O 光催化剂的制备，并通过金属离子和非金 2 2 3 10 属离子的掺杂、柱撑、氧化物插层等方式对其进行改性，提高其光催化性能。通过理论 计算，X 射线衍射光谱、热谱、扫描电子显微镜、紫外－可见－红外光谱和荧光光谱表 征，研究 K La Ti O 光催化剂的组成—结构—合成—性质之间的关系，探讨其反应机 2 2 3 10 理和光催化活性，主要内容如下： 结合能带计算方法，如赝势法的第一原理计算方法，计算了K La Ti O 的电子密度 2 2 3 10 分布和能带结构等基态物理性质，其价带主要由O 的2p 轨道构成，导带主要由Ti 的3d轨 道构成，理论带隙∆E ≥ 3.2eV 。 在温和的水热条件下，通过控制反应摩尔比、晶化温度和时间以及体系矿化剂浓度 等重要因素，以Ti(O-iPr) 、La O 和KOH为原料合成了亚微米级的K La Ti O 。水热法 4 2 3 2 2 3 10 合成的K La Ti O 粒径小、纯度高、比表面积大、能隙为3.72 eV，光催化活性是固相合 2 2 3 10 成法的2倍多，其生长机理为基元模型。 采用硬脂酸法在1000 ℃下烧结2小时可生成纯的K La Ti O 粒子，该法所制备的 2 2 3 10 K La Ti O 比表面积大，能隙为3.71 eV，其光催化活性接近固相合成法的3倍，通过表 2 2 3 10 征，初步提出了反应历程。 将适量的过渡金属V 、Nb 、Ta 掺杂于K La Ti O 中，获得K La Ti M O (M = 2 2 3 10 2–x 2 3–x x 10 V, Nb, Ta; x = 0.0 ~ 1.0)系列的光催化剂。当掺杂浓度增加至一定值时，K La Ti M O 2–x 2 3–x x 10 (M = V, Ta; x = 0.8 ~ 1.0)体系由Ruddlesden-Popper (RP)相转变为Dion-Jacobson (DJ ），而 K La Ti Nb O 体系由于Nb5+ 的半径与Ti4+相近，没有发生相转变。 2–x 2 3–x x 10 研究了过渡金属M5+浓度对K La Ti M O 能隙和催化活性的影响，当掺杂量为 2–x 2 3–x x 10 x = 0.1 时获得最佳光催化效果。 通过湿化学法有效的N 将掺杂到K La Ti O 中，K La Ti O N 样品的吸收边向 2 2 3 10 2 2 3 10–x x 可见光方向发生红移，能隙降至 3.