负载Pd催化剂丙烯选择还原NO的研究.pdfVIP

A Dissertation Submitted to Shanghai Jiao Tong University for the Degree of Philosophy Master SELECTIVE CATALYTIC REDUCTION OF NO WITH C H OVER PD CATALYSTS 3 6 Author ：Wang Yudong Specialty: Material Science and Engineering Advisor: Prof. He Dannong School of Material Science and Engineering Shanghai Jiao Tong University Shanghai, P.R.China January 17, 2010 负载 Pd 催化剂上丙烯选择还原 NO 的研究 摘 要 近年来，随着工业和汽车业的发展，氮氧化物(NO )污染日益严重， x NOx 污染的治理也越来越受到人们的关注。在众多治理方法中，利用烃 类在催化剂上选择还原 NOx 是关注度最高，最有前景的方法之一，但受 催化剂催化效率、苛刻的反应条件等因素影响，除汽车尾气净化器用三 效催化剂以外，烃类选择催化还原 NOx 并未在其他场合得到应用，因此， 寻找催化效率更高、更具普适性的烃类选择还原 NOx 催化剂是目前的研 究热点之一。 贵金属钯(Pd)作为一种催化活性高、成本适中的催化剂，一直是人们 研究的热点。而丙烯(C H )具有原料易得、成本低廉、反应活性高等优点， 3 6 是一种理想的烃类还原剂。本文以 Al O 上负载 Pd 催化剂为研究对象， 2 3 C H 为还原剂，系统的研究了 C H 还原 NO 的反应过程，并对催化剂进 3 6 3 6 行了 BET 、XRD 等表征，同时探讨了 C3H6 还原 NO 的反应动力学，主 要成果如下： 1. Al O 负载 Pd 催化剂可以在 250 ℃的低温条件下高效的催化 C H 2 3 3 6 还原NO 的反应的进行。ZrO 助剂的引入可以提高 Pd 催化剂的催化效率， 2 而 Ce、Fe 等其他元素对催化活性则有不同程度的抑制作用。 第 I 页 2. 通过实验对催化剂的组分配比和制备工艺进行了参数优化，确定 以浸渍法制备的催化剂焙烧温度在550℃左右、反应气中 C3H6 浓度为 NO -1 时催化剂具有最高的催化效率。 浓度的 1.5 倍、空速小于 10000 h 3. BET 实验表明本实验制备的催化剂具有很高的比表面积，XRD 实 验表明 Pd 、Zr 在催化剂表面的存在状态为 PdO 、ZrO2 。 4. 通过反应动力学计算确定了 C3H6 和 NO 的反应速率公式为 γ k C x C y C z 和γ k C aC bC c ，其中各反应级数： NO 1 NO C H O