北太平洋以及北地区海洋边界层大气持久性有机化合物研究：来源、趋势和过程.pdf

I 摘 要： 持久性有机化合物（Persistent organochlorine pollutants， POPs）是一 类具有持久性，毒性的有机化合物，并且会对生物以及人类造成毒性影响。这种 化合物被释放进入环境以后，能随着大气长距离传输到没有历史使用的地区，例 如北极。随着大气长距离传输的过程，POPs 会在温度较低的北极环境中沉降和 富集，影响到北极的生态环境。因此，大空间尺度的调查对于理解 POPs 的空间 分布，长距离传输，以及研究北太平洋和临近北极地区的 POPs 来源等问题具有 重要的作用。另一方面，近些年来的环境事件和环境变化会影响到 POPs 的大气 长距离传输，也会导致 POPs 通过海冰消融以及生物质燃烧等作用再次释放到大 气中，对海洋生态系统产生影响。为了能够掌握 POPs 在北太平洋和临近北极地 区大气中的最近浓度情况，鉴别 POPs 的源区和大气长距离传输过程中可能的影 响因素，以及揭示环境事件和环境变化对大气中 POPs 浓度可能造成的影响，借 助2008年中国北极考察的契机，我们在雪龙号科学考察船上采集了大气的样品， 并且分析了这些大气样品中的 POPs 污染物多氯联苯（Polychlorinated biphenyls，PCBs），六氯苯（Hexachlorobenzene，HCB），六氯环己烷 （Hexachlorocyclohexanes，HCH），滴滴涕（双对氯苯基三氯乙烷， Dichlorodiphenyltrichloroethane，DDT），氯丹（Chlordanes），多溴联苯醚 （ Polybrominated diphenyl ethers ， PBDEs ） 和 六 溴 环 十 二 烷 （Hexabromocyclododecanes，HBCDs）的浓度。 检测结果显示在所有的大气颗粒态样品中（HBCDs和PBDEs在大气颗粒态样 品中检测），HBCDs的浓度均低于检出限。这说明HBCD在北太平洋和北冰洋海洋 大气中的HBCDs浓度很低，并且大气长距离传输可能不是HBCDs从欧亚大陆传输 到北极的主要途径。PBDEs的最终数据仍然在处理中，因此没有在本论文中进行 结果讨论。 气态总 PCBs（PCBs 以及其他的有机氯污染物均在气态样品中检测）的浓度 -3 -3 范围在整个航线中是22.0到 520 pg m ，平均值是240±160 pg m 。三氯代、 四氯代和五氯代 PCB 为大气中主要检测到的 PCB 同系物种类，分别占到大气总 PCB浓度的30±13%, 53±13%和16±6%。总PCBs最高值发现于日本海，最低值 发现于高纬度北极地区。在北太平洋靠近欧亚大陆采集到的大气样品有较高的 PCB浓度。大气气团反演表明这些高值可能是受到了临近大陆源区大气传输作用 的影响。PCB 的同系物组成和纬度分布表明在大气长距离传输的过程中， 比较 轻的PCB同系物（有较少氯代且分子量较小）易于通过大气传输沉降到较冷的地 II 区，比如北极，而较重的PCB同系物（有较多氯代且分子量较大）往往易于在靠 近源区的地方沉降。 HCB 在所有的大气样品中均有检出，浓度范围是 24 to180 pg m-3 ，整条航线 的平均值是 88 pg m-3 。在东亚检出的 HCB 浓度高于在北太平洋地区检出的 HCB 浓度，这表明东亚是HCB的可能源区，并且可能会影响到北太平洋地区。从北太 平洋到北极，HCB表现出浓度升高的趋势，表明HCB会受到全球分馏作用的影响。 HCH在所有样品中也均有检出。α-, β- 和γ-HCH在整条航线的平均浓度值 -3 分别是 33±16, 5.4±3.0, and 13±7.5 pg m 。和前人在临近区域报道的值相 比较，总 HCH 的值比上世纪 90 年代降低了 10 倍多，但是比 2003 年北极考察获 得的数据搞了大约 4 倍。这表明在