石墨烯等低维体系电子结构和氢气存储的理论的研究.pdf

摘要 尔斯作用来改善密度泛函理论。 第三章介绍含空位氮化硼纳米带中的电子结构以及自旋无带隙半导体。通过 基于密度泛函理论的第一性原理计算，本工作研究了实验中常见的杂质．空位对 于氮化硼纳米带的电子结构以及磁学性质的影响。通过不同类型、不同浓度以及 不同位置的空位掺杂得到了多样化的能带结构，例如，semimetal、半导体、以 及两种类型的自旋无带隙半导体。此工作中得到的自旋无带隙半导体不依赖于纳 米带宽度。我们提出了一种寻找自旋无带隙半导体材料的新方法，即寻找金属与 磁性半导体的中间态。几乎所有研究的空位掺杂体系都是有磁性的，磁性主要起 源于由于空位引起的近邻原子的悬挂键，并可以用斯通纳判据来理解。这些预测 出的特殊能带结构为氮化硼纳米带设计成自旋电子学器件提供了理论计算基础。 第四章介绍边缘基团修饰扶手椅型石墨烯纳米带的磁性研究。基于密度泛函 理论，本工作研究了二价基团(0，CH2，以及NH)修饰扶手椅型石墨烯纳米 带的电子结构以及磁性。通过基团修饰成功地在扶手椅型石墨烯纳米带中引入了 磁性，并且在某些体系中发现了一些特殊的能带结构，例如准金属以及不依赖于 纳米带宽度的自旋无带隙半导体。不是所有的基团修饰都可以引入磁性，并且不 同基团所引入磁性的强弱也有所不同，NH修饰体系就是无磁性的半导体，‘而 CH2引入的磁性要比O基团引入的磁性强。磁性主要来源于基团与边缘未被修 饰的碳原子的悬挂键。另外我们用简单的化学键模型分析了不同基团引起不同磁 性行为的原因。本工作的研究结果有助于在扶手椅型石墨烯纳米带引入磁性，丰 富了而磁性的研究。 第五章介绍石墨炔中的氢气存储。本工作通过基于密度泛函理论的第一性原 理计算研究了石墨炔上的氢气存储以及电场对氢气存储的影响。首先研究了氢气 在石墨炔上不同位置的吸附情况，发现此体系中氢气存储的重量比高达20叭％， 但由于氢气分子的排斥作用使得结合能只有0．085eV，略低于最佳的氢气吸附能 (0．1～0．2 a．U． eV肥2)。通过外加电场可以增大氢气的吸附能，在电场为0．004 (约O．2 V／A)下，氢气的平均结合能从0．08eV增加至0．27eV，相应的重量比约 为11．1wt％。 第六章介绍磁性元素．锰掺杂拓扑绝缘体。通过第一性原理研究自旋轨道耦 合与磁序的相互作用，本工作研究了单个锰在三维拓扑绝缘体材料硒化铋中最佳 的掺杂位置，发现考虑自旋轨道耦合和电子强关联可以改变最佳掺杂位。另外本 工作还研究了锰掺杂的铁磁序，发现这个体系的铁磁与反铁磁的能量差都很小。 从能带结构上来看，目前研究的体系都为金属性。此工作还在进一步研究中。 Ⅱ 万方数据 摘要 第七章是对本文的一个简要总结。 关键词：石墨烯、氮化硼、纳米带、空位、基团、第一性原理方法、自旋无 带隙半导体、疡磁性、氢气存储、外电场、拓扑绝缘体。 llI lllllllllllU LUllllllll 中图分类号：0469 IIIIIIllll