钛基sb掺杂so2纳米涂层电极的制备及性能研究.pdf

Classified Index: X703.1 U.D.C.: 628.34 Dissertation for the Doctoral Degree in Engineering INVESTIGATION ON PREPARATION AND PERFORMANCE OF Ti-BASE TIN DIOXIDE NANOCOATING ELECTRODE DOPED BY ANTIMONY Candidate： Liu Junfeng Supervisor： Prof. Feng Yujie Academic Degree Applied for： Doctor of Engineering Specialty： Environmental Science Engineering Affiliation School of Municipal Environmental Engineering Date of Defence ： Dec, 2008 Degree-Conferring-Institution ： Harbin Institute of Technology 摘 要 摘 要 电极电催化性能和稳定性是限制电化学水处理技术实际应用的主要因素，而这 需要从电极材料、表面结构和制备方法等方面来解决。本论文围绕 Ti\SnO2 电催化 电极表面结构与性能之间的关系这一关键问题，从电极表面涂层结构入手，提出纳 米涂层电极能够解决电化学水处理技术存在的问题，并开展了纳米涂层电极制备方 法选择、制备工艺参数优化、提高稳定性工艺和纳米涂层结构表征等一系列研究工 作。通过纳米涂层与非纳米涂层 Ti\SnO2 电极，以及 Ti\RuO2 电极之间的比较，并 结合电极表面涂层和电极溶液界面的表征结果，阐明了纳米涂层如何影响电极性能 这一关键问题。 以苯酚为目标有机物、以苯酚的电化学降解效率和电极的稳定性作为主要指 标，确定了电沉积液溶剂和络合剂分别为正丁醇和柠檬酸，并优化了电沉积法制备 Ti\SnO2 纳米涂层电极的工艺参数，包括络合剂浓度、电沉积时间和热处理温度、 时间等。研究发现，热处理温度和时间是影响电极性能的主要因素，最佳工艺条件 下制备电极的性能较非纳米涂层的钛基二氧化锡电极大为提高，完全降解等量苯酚 所需要的时间减少了 33.3%，证明了纳米涂层确实能提高电极性能，并解决了电催 化性能的问题。采用 XRD 对纳米涂层的晶体结构进行了表征及分析，电极表面涂 层主要是四方相金红石结构的 SnO 纳米晶体，晶粒粒径在 10nm 以下。采用 SEM 2 分析了电极的表面形貌，发现涂层致密无裂缝，颗粒粒径很小，且局部呈纳米状态。 对溶胶-凝胶法制备纳米涂层电极的工艺进行了研究，以苯酚的降解效率和电极 稳定性作为主要指标，实验确定了 SnCl4 溶液浓度、氨水浓度、热处理温度和时间 等工艺参数。结果表明，除氨水浓度外，其它参数对电极性能影响较大，最佳工艺 条件下制备电极的性能与电沉积法制备电极的性能基本相同，与非纳米涂层电极相 比大幅度提高。采用XRD 、SEM、XPS 等方法对所制备的 Ti\SnO2 纳米涂层电极进 行了表征，结果表明：电极表面涂层主要是四方相金红石结构的 SnO2 纳米晶体， 晶粒粒径在 10nm 左右。电极表面涂层致密，有裂缝存在，但颗粒粒径很