Ru催化加氢选择性脱除F-T合成水相中的含氧化合物.pdfVIP

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2016-03-28 发布于湖北
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Ru催化加氢选择性脱除F-T合成水相中的含氧化合物.pdf

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第 65 卷第 11 期化工学报 Vol.65 No.11 2014 年 11 月 CIESC Journal November 2014 Ru 催化加氢选择性脱除 F-T 合成水相中的含氧化合物 1 1,2 1 1 1 1 1 1 陈伦刚，刘勇，定明月，张兴华，李宇萍，张琦，王铁军，马隆龙 1 2 （中国科学院广州能源研究所，中国科学院可再生能源重点实验室，广东广州 510640 ；中国科学院大学，北京 100049 ）摘要：采用催化加氢技术脱除 F-T 合成水相中羧酸、醛、醇、酮、酯含氧化合物，考察了 Ru/ZrO 、Ru/TiO 、Ru/SiO 2 2 2 和 Ru/Al O 4 种 Ru 催化剂的反应性能。相对于酸、醇，水中的醛、酮、酯更易被转化。其中 Ru/ZrO 和 Ru/TiO 2 3 2 2 具有良好的加氢脱羰活性，在 200 ℃、9.8 MPa、3.0 h−1 空速下，酸、醛、醇、酮、酯均转化为 C ～C 的烷烃，总 1 6 转化率达 92% 。同条件下，虽然Ru/Al O 对酸、醛、酮、酯的转化活性较高（＞87%），但对醇的转化不到 30%， 2 3 具有选择性转化特点。H -TPR 和 NH -TPD 结果表明，Ru/Al O 催化剂的金属活性位与载体酸性位的协同作用有 2 3 2 3 利于羧酸的加氢反应，能抑制醇的加氢脱羰活性；而金属-载体相互作用较弱和酸度较低的催化剂有利于羧酸、醇发生加氢脱羰反应。Ru/Al O 催化剂运行 500 h 后失活，XRD 、SEM 和 N -物理吸附表明，载体结构物相和织构 2 3 2 性质的改变以及活性组分的流失是导致催化剂失活的主要因素。关键词：催化加氢；费托水；催化剂；羧酸；醇；载体 DOI ：10.3969/j.issn.0438-1157.2014.11.019