Fe掺杂改性TiO2的制备及其可见光催化醇氧化性能研究.pdfVIP

　第２９卷 第２期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．２９，Ｎｏ．２　 　２０１５年４月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ａｐｒ．　２０１５　 文章编号：１００１３５５５（２０１５）０２０１７９０９ Ｆｅ掺杂改性ＴｉＯ 的制备及其可见光催化醇氧化性能研究 ２ １，２ １ １ 张丽娜 ，邓友全 ，石　峰 （１．中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室 绿色化学与催化中心，甘肃 兰州７３００００； ２．中国科学院大学，北京 １０００４９） 摘要：以钛酸四丁酯为钛源，硝酸铁为铁源，表面活性剂Ｐ１２３和Ｆ１２７为模板剂采用溶胶凝胶水热的方法制备了具 有较高比表面积及可见光活性的Ｆｅ掺杂改性ＴｉＯ光催化材料．采用粉末Ｘ射线衍射仪、氮气吸附脱附仪、Ｘ射线 ２ 光电子能谱仪、透射电子显微镜、紫外可见漫反射光谱仪、拉曼光谱仪等对催化剂进行了系统表征．以日用的１Ｗ ＬＥＤ射灯为光源，将催化剂用于分子氧为氧化剂的芳香醇的氧化反应，考察了不同Ｆｅ掺杂量对反应的影响．结果表 明，０．０２３％ＦｅＴｉＯ 的催化性能优良，具有点击反应的特点，在最佳反应条件下一些醛的选择性大于９９％． ２ 关键词：光催化；氧化；芳香醇；ＴｉＯ ２ 中图分类号：Ｏ６４３．３２ 文献标志码：Ａ 　　芳香醛或酮是一类重要的有机化工中间体，被 离子修饰ＴｉＯ在可见光下用于芳香醇氧化反应的 ２ 广泛的应用于医药、塑料、添加剂和香料等行 ［２１］ 研究 ，但是所报道催化体系的活性都还不太高． － ［１２］ 我们采用溶胶凝胶水热的方法制备了低含量 业 ．因此，芳香醇催化氧化合成相应的芳香醛 － ［３５］ Ｆｅ掺杂改性的ＴｉＯ，以对甲基苯甲醇氧化为模型 或酮是有机合成中一类很重要的反应 ．为了实 ２ 现这一转化过程，传统上采用化学计量的高价态金 反应，研究了在可见光照射下，不同Ｆｅ掺杂量对反 属盐或金属氧化物如 ＫＭｎＯ、ＭｎＯ、ＲｕＯ、ＣｒＯ 应结果的影响．结果表明当Ｆｅ的掺杂量为０．０２３％ ４ ２ ４ ３ 等作为氧化剂．但是，使用这种方法会产生大量金 时催化效果最好．我们进一步将这一催化体系应用 ［６］ 于其它芳香醇的氧化反应并获得了较好的普适性． 属盐废液，造成严重的环境污染 ．因此，开发绿 色环保的氧化剂来代替传统的无机盐体系是一个必 １实验部分 然趋势． １．１催化剂的制备 自从Ｆｕｊｉｓｈｉｍａ和 Ｈｏｎｄａ发现在紫外光的光照 称取０．２ｇＰ１２３（聚环氧乙烷聚环氧丙烷聚 下使用 ｎ型半导体二氧化钛催化剂可以使水分解 ［７］ 环氧乙烷三嵌段共聚物，ＰＥＯＰＰＯＰＥＯ，Ｓｉｇｍａ）和 生成