Ni-LaCexZr1-xO2对甲烷部分氧化CH4-CO2重整耦合制合成气的催化剂制备及反应性能.pdfVIP

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2016-04-01 发布于安徽
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Ni-LaCexZr1-xO2对甲烷部分氧化CH4-CO2重整耦合制合成气的催化剂制备及反应性能.pdf

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　第２７卷第６期分　　子　　催　　化Ｖｏｌ．２７，Ｎｏ．６　　２０１３年１２月ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ）Ｄｅｃ．　２０１３　文章编号：１００１３５５５（２０１３）０６０５３９０９ＮｉＬａ／ＣｅＺｒＯ催化剂制备及其－ｘ１ｘ２甲烷部分氧化／ＣＨ ＣＯ重整耦合制合成气反应性能４２１，２１，２ １，２１，２１，２２师少飞，王玉琪，马进成，郑　岚，姚瑞清，周立发（１．西北大学化工学院，陕西西安　７１００６９；２．陕西省能源化工研究院，陕西西安　７１００６９）摘要：通过共沉淀法制备铈锆固溶体作为载体，采用等体积、分步浸渍的方法制备了一系列１０％Ｎｉ３％Ｌａ／＝ＣｅＺｒＯ（ｘ０、０．１６、０．５、０．７５、１）催化剂，并将其应用到甲烷部分氧化和甲烷二氧化碳重整耦合制合成气的－ｘ１ｘ２反应中．对不同Ｃｅ／Ｚｒ比的催化剂性能展开研究，采用ＢＥＴ、ＸＲＤ、ＨＴＰＲ、ＳＥＭ、ＴＧＤＳＣ手段对载体及催化剂２进行了表征．结果表明，铈锆固溶体的形成不仅提高了催化剂表面活性组分的分散度，使催化剂表面ＮｉＯ晶粒尺寸从２６．５ｎｍ减到１３．７ｎｍ；而且能够加强活性组分与载体之间的相互作用，提高催化剂的热稳定性能；随着Ｃｅ／Ｚｒ比的增加，催化剂的转化率、选择性及稳定性随之增高，其顺序为：ＮｉＬａ／ＣｅＺｒＯ＞ＮｉＬａ／ＣｅＺｒＯ＞０．７５０．２５２０．５０．５２ＮｉＬａ／ＣｅＺｒＯ．０．１６０．８４２关键词：铈锆固溶体；甲烷部分氧化；甲烷二氧化碳重整；镍镧催化剂；催化性能中图分类号：Ｏ６４３．３２文献标志码：Ａ　　天然气、页岩气作为重要的战略资源，其主要于甲烷部分氧化（ＰＯＭ）制合成气催化性能，结果表成分是以甲烷为主的混合低碳烷烃、二氧化碳等，明，在ＣｅＺｒＯ载体上ＣｏＯ更易还原为金属０．５０．５２因此其开发利用的关键便是对甲烷的转化利用．现Ｃｏ；在ＰＯＭ制合成气反应中Ｃｏ／ＣｅＺｒＯ不仅０．５０．５２阶段ＣＨ利用主要采用间接转化法，是由甲烷先转表现出高的催化活性，同时对Ｈ和ＣＯ具有较高４２化成合成气，再由合成气转化成其它化工产品．由的选择性；随着Ｃｏ负载量增大，反应催化活性进于该方法独特的工艺优势及经济可行性，成为甲烷一步增大，催化剂的抗积碳能力也进一步加强．实［１］验表明，ＣｅＺｒＯ的氧化还原能力及氧迁移能利用的最有效途径之一．甲烷部分氧化（ＰＯＭ）０．５０．５２与甲烷二氧化碳重整（ＣＤＲ）耦合制合成气，是将放