SAPO-11分子筛合成条件对其结晶度与催化性能的影响.pdfVIP

　第２７卷 第４期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．２７，Ｎｏ．４　 　２０１３年８月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ａｕｇ．　２０１３　 文章编号：１００１３５５５（２０１３）０４０２９５１２ ＳＡＰＯ１１分子筛合成条件对其结晶度与催化性能的影响 １，２ ３ １ １， 王潇潇 ，郭少青 ，张　伟 ，赵亮富 （１．中国科学院山西煤炭化学研究所 应用催化与绿色化工实验室，山西 太原　０３０００１； ２．中国科学院大学，北京　１０００４９；３．太原科技大学，山西 太原　０３００２４） 摘要：在水热条件下改变合成条件合成一系列ＳＡＰＯ１１分子筛，采用ＸＲＤ对样品进行结晶度表征，并考察了合 成条件对ＳＡＰＯ１１分子筛催化性能的影响．结果表明，合成条件对 ＳＡＰＯ１１分子筛的结晶度和催化性能有很大 ＝ ＝ 影响．以二正丙胺（ＤＰＡ）为模板剂，ｎ（ＤＰＡ）／ｎ（ＡｌＯ） １．５，ｎ（ＳｉＯ）／ｎ（ＡｌＯ） ０．２，晶化时间为２４ｈ和晶 ２ ３ ２ ２ ３ 化温度为１７０℃时，合成出的ＳＡＰＯ１１分子筛催化剂最有利于萘和甲醇的甲基化反应．初步探究其在萘和甲醇的 甲基化反应中的失活原因．结果表明，催化剂失活的主要原因是在萘和甲醇的甲基化反应过程中生成大量的水， 经高温水脱铝导致分子筛结构坍塌，从而导致分子筛失活． 关键词：ＳＡＰＯ１１分子筛；合成条件；结晶度；萘的甲基化；催化性能 中图分类号：ＴＱ２４１．５；Ｏ６４３．３ 文献标志码：Ａ 　　萘的甲基取代物２，６二甲基萘（２，６ＤＭＮ）是 则少见文献报道． 一种重要的有机化工原料，其氧化产物２，６萘二甲 基于此，笔者通过调变模板剂的种类、模板剂 酸与乙二醇反应得到的聚萘二甲酸乙二醇酯是一种 的量、硅含量、晶化时间和晶化温度等条件，制备了 － ［１２］ 新型的高性能聚酯材料 ．目前，国内外都致力 一系列ＳＡＰＯ１１分子筛，系统的考察了合成条件对 于以萘为原料一步合成２，６ＤＭＮ的研究．该方法 ＳＡＰＯ１１分子筛结构的影响，进而考察其对催化合 合成路线简单，被认为是最合理的技术路线．但 成２，６ＤＭＮ的影响，从而开发出对萘和甲醇甲基 是，萘和甲醇的甲基化反应是一个复杂的反应体 化活性较高、２，６ＤＭＮ选择性好的ＳＡＰＯ１１分子筛 系，甲基化产物中仅二甲基萘就有十个异构体，特 催化剂． 别是 ［３］ ２，６ＤＭＮ和２，７ＤＭＮ分离十分困难 ，因此 １实验部分 实现该工艺路线关键是开发具有良好反应活性和对 目标产物２，６ＤＭＮ具有高选择性的催化剂． １．１试剂与仪器 ＳＡＰＯ１１分子筛由于具有适宜的孔道结构，在 固定床反应装置为自制，不锈钢反应管规格 合成２，６ＤＭＮ的过程中表现出了较高的反应活性 为：内径６ｍｍ、外径１４ｍｍ、长度６００ｍｍ． ［４］ 气相色谱为上海华爱色谱分析技术有限公司生 和产物选择性，是理想的沸石催化剂之一 ． ＳＡＰＯ１１分子筛作为ＳＡＰＯｎ型分子筛家族中的一 产的ＧＣ９５６０气相色谱仪，氢火焰检测器（ＦＩＤ），