PdCu合金纳米晶体的制备和电催化活性研究.pdfVIP

第 19卷 第2期 电化学 Vol.19 No.2 2013 年4 月 JOURNALOFELECTROCHEMISTRY Apr. 2013 ArticalID:1006-3471(2013)02-0115-05 PdCu合金纳米晶体的制备和电催化活性研究 武海滨袁张瑞中袁陈 卫* (中国科学院长春应用化学研究所袁电分析化学国家重点实验室袁吉林长春 130022) 摘要院改变表面活性剂 1-十八烯渊ODE冤和油胺渊OLA冤或油酸渊OA冤的配比袁以1,2-二羟基十六烷二醇作还原剂 同时还原乙酰丙酮铜Cu(acac) 和乙酰丙酮钯Pd(acac) 一步法制备了单分散的球形和米花形的PdCu 纳米粒子. 2 2 透射电子显微镜和XRD 等结构表征表明袁两种形状的PdCu 纳米粒子均为渊111冤面占优的合金纳米晶体袁其平 均粒径分别为(12.7 依0.18)nm 和(20.4 依0.31)nm.电化学循环伏安法渊CV冤测定了两种PdCu 合金纳米粒子对甲 酸氧化的电催化活性.结果表明袁在PdCu球形纳米粒子上得到的甲酸氧化峰电流密度约为米花状纳米粒子上的 5.6倍. 同时袁前者显示出了更好的抗CO 毒化能力.计时电流测量也表明袁球状PdCu 纳米粒子比米花状纳米粒 子有更好的电催化稳定性能. 关键词院PdCu合金曰纳米晶体曰电催化曰甲酸氧化 中图分类号院O646 文献标识码院A 以直接甲醇燃料电池和直接甲酸燃料电池为 在 1-十八烯渊ODE冤和油胺渊OLA冤渊或油酸冤的混合 代表的直接液体燃料电池袁因其具有高的能量转换 溶液中袁用 1,2-二羟基十六烷二醇同时还原乙酰丙 率尧低的环境污染和较低的工作温度袁一直受到人 酮铜渊Cu(acac) 冤和乙酰丙酮钯渊Pd(acac) 冤袁合成了 2 2 [1-3] 们的极大关注 .为了实现燃料分子在阳极的氧化 不同形貌的PdCu纳米粒子袁方法简单.透射电子显 以及氧气在阴极还原的高效电催化袁开发商业化高 微镜渊TEM冤和X 射线粉末衍射渊XRD冤分别观测尧 效电催化剂尧提高其催化活性和降低成本已成为人 表征该合金纳米粒子的晶体结构尧 形貌和粒径.同 们研究的重点. 随着纳米材料和纳米技术的发展袁 时袁电化学方法研究球形和米花形的PdCu 合金纳 人们逐步发现袁具有高比表面积和高催化活性的纳 米粒子对甲酸氧化的电催化活性. 米材料袁 在电催化领域中展现出广阔的应用前景. 1 实 验 研究表明调控合金纳米材料的形状尧尺寸和组成即 1.1 试 剂 [4-9] 可有效提高其催化活性和降低成本 . 1-十八烯渊ODE袁90%冤和油胺渊OLA袁80%～ 在贵金属合金纳米粒子中加入其它过渡金属 90%冤 购自ACROS袁1,2-二羟基十六烷二醇购自 成分袁不仅能降低电催化剂的成本袁还能借助协同 TCI袁乙酰丙酮铜Cu(acac) 渊98%冤和乙酰丙酮化 2 效应增强贵金属催化剂抗CO 中毒能力袁提高其对 钯Pd(acac) 购自AlfaAesar (天津冤化学有限公司袁